Luận án Nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite trên cơ sở hợp chất khung cơ kim và ống nano carbon để chế tạo sensor điện hóa phân tích bisphenol A và paracetamol

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE TRÊN CƠ SỞ HỢP CHẤT KHUNG CƠ KIM VÀ ỐNG NANO CARBON ĐỂ CHẾ TẠO SENSOR ĐIỆN HÓA PHÂN TÍCH BISPHENOL A VÀ PARACETAMOL

Ngành:

Hóa lý thuyết và Hóa lý

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án "NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE TRÊN CƠ SỞ HỢP CHẤT KHUNG CƠ KIM VÀ ỐNG NANO CARBON ĐỂ CHẾ TẠO SENSOR ĐIỆN HÓA PHÂN TÍCH BISPHENOL A VÀ PARACETAMOL" tập trung giải quyết vấn đề ô nhiễm môi trường nước do hợp chất phenolic, đặc biệt là bisphenol A (BPA) và paracetamol (PA), bằng cách phát triển cảm biến điện hóa nhanh và hiệu quả. Mục tiêu chính là tổng hợp vật liệu nano composite trên cơ sở khung cơ kim (MOF) và ống nano carbon (CNT) để chế tạo thành công các cảm biến điện hóa phát hiện nhanh, nhạy các hợp chất phenolic trong môi trường nước.

Nội dung nghiên cứu bao gồm việc tổng hợp các vật liệu composite mới như Cu,Zr-BTC/CNT, Fe,Ni-BTC/CNT, Cu,Ni-BTC/CNT bằng phương pháp nhiệt dung môi và điện hóa. Các vật liệu này được đặc trưng cấu trúc, hình thái học và tính chất điện hóa bằng các phương pháp hóa lý hiện đại như XRD, FT-IR, SEM, XPS, EDX, BET, TGA. Sau đó, chúng được ứng dụng để biến tính điện cực carbon thủy tinh (GCE) nhằm phân tích nhanh BPA và PA trong nước.

Kết quả nghiên cứu cho thấy đã tổng hợp thành công ba hệ vật liệu composite/MOF nêu trên. Các hệ vật liệu này thể hiện hoạt tính điện hóa tốt. Cảm biến Cu,Zr-BTC/CNT/GCE cho hiệu suất đáng tin cậy trong phát hiện BPA với khoảng tuyến tính rộng (2-50 µM), giới hạn phát hiện thấp (0,5 µM) và độ nhạy cao (0,451 µA.µM-1.cm-2), cùng độ lặp lại và ổn định tốt nhất so với các cảm biến khác. Đồng thời, luận án cũng đề xuất phương pháp mới tạo màng MOF và tổng hợp thành công màng vật liệu Cu-BTC trên điện cực GCE bằng phương pháp kết tủa điện hóa, cho thấy khả năng phân tích PA trong nước với giới hạn phát hiện thấp (0,077 µM) và độ nhạy cao (0,996 µA.µM-1.cm-2).

Những đóng góp mới của luận án bao gồm việc chế tạo thành công ba hệ vật liệu composite MOF lưỡng kim/CNT mới, chứng minh hoạt tính điện hóa tốt của chúng cho phân tích BPA, và đề xuất phương pháp mới để tổng hợp màng Cu-BTC/GCE cho phân tích PA. Các nghiên cứu này mở ra triển vọng ứng dụng thực tế cho việc giám sát chất lượng nước.

Mục lục chi tiết:

• MỞ ĐẦU

  • 1. Lý do lựa chọn đề tài
  • 2. Mục tiêu nghiên cứu
  • 3. Nội dung nghiên cứu

• CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN

  • 1.1. Tổng quan về các hợp chất phenolic
  • 1.2. Tổng quan về vật liệu khung kim loại hữu cơ (MOF)
  • 1.3. Tổng quan về vật liệu ống nano carbon (CNT)
  • 1.4. Cảm biến điện hóa và ứng dụng

• CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM

  • 2.1. Thiết bị, dụng cụ, hóa chất
  • 2.2. Các phương pháp tổng hợp vật liệu
  • 2.2.1. Tổng hợp vật liệu M-BTC (M là Cu, Zr, Ni hoặc Fe)
  • 2.2.2. Tổng hợp vật liệu MOF hai kim loại (M,M'-BTC)
  • 2.2.3. Tổng hợp vật liệu composite M,M-BTC/CNT
  • 2.2.4. Tổng hợp điện hóa màng Cu-BTC trên nền GCE
  • 2.3. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu
  • 2.3.1. Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM)
  • 2.3.2. Phương pháp tán xạ năng lượng tia X (EDX)
  • 2.3.3. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD)
  • 2.3.4. Phương pháp phổ hồng ngoại (FT-IR)
  • 2.3.5. Phương pháp đo đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ nitrogen BET
  • 2.3.6. Phương pháp quang điện tử tia X (XPS)
  • 2.3.7. Phương pháp phổ Raman
  • 2.3.8. Phương pháp phân tích nhiệt (TGA)
  • 2.4. Các phương pháp biến tính điện cực
  • 2.4.1. Biến tính điện cực GCE bằng phương pháp nhỏ giọt
  • 2.4.2. Biến tính điện cực GCE bằng phương pháp điện hóa
  • 2.5. Các phương pháp điện hóa đánh giá hoạt động của cảm biến
  • 2.5.1. Phương pháp von-ampe vòng (CV)
  • 2.5.2. Phương pháp von-ampe xung vi phân (DPV)
  • 2.5.3. Nghiên cứu tối ưu hóa hoạt động của cảm biến
  • 2.5.4. Đánh giá các thông số hoạt động của cảm biến
  • 2.5.4.1. Khảo sát tín hiệu điện hóa trên cảm biến
  • 2.5.4.2. Đánh giá độ lặp, độ ổn định của cảm biến

• CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

  • 3.1. Kết quả tổng hợp và ứng dụng của hệ vật liệu Cu,Zr-BTC/CNT
  • 3.1.1. Đặc tính hình thái của vật liệu
  • 3.1.2. Đặc tính cấu trúc và thành phần hóa học của vật liệu
  • 3.1.3. Đường đẳng nhiệt hấp phụ/giải hấp phụ N2 của vật liệu
  • 3.1.4. Phân tích nhiệt TG-DTA của vật liệu
  • 3.1.5. Nghiên cứu tính chất điện hóa của vật liệu Cu,Zr-BTC/CNT
  • 3.1.6. Các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu quả hoạt động của điện cực
  • 3.1.6.1 Ảnh hưởng của độ pH
  • 3.1.6.2. Ảnh hưởng của thời gian hấp phụ BPA trên bề mặt điện cực
  • 3.1.6.3. Ảnh hưởng của tốc độ quét
  • 3.1.7. Tín hiệu điện hóa của BPA trên các điện cực biến tính
  • 3.1.8. Đường chuẩn và xác định các thông số hoạt động của điện cực
  • 3.1.10. Kết quả phân tích mẫu đối chứng
  • 3.2. Kết quả tổng hợp và ứng dụng hệ vật liệu Fe,Ni-BTC/CNT
  • 3.2.1. Đặc tính hình thái của vật liệu
  • 3.2.2. Đặc tính cấu trúc và thành phần hóa học của vật liệu
  • 3.2.3. Đặc trưng điện hóa của vật liệu Fe,Ni-BTC/CNT
  • 3.2.4. Các yếu tố ảnh hưởng đến điện cực biến tính
  • 3.2.4.1. Ảnh hưởng của pH
  • 3.2.4.2. Ảnh hưởng của thời gian hấp phụ BPA trên các điện cực
  • 3.2.4.3. Ảnh hưởng của tốc độ quét
  • 3.2.5. Đường chuẩn và xác định các thông số hoạt động của điện cực
  • 3.2.6 Kết quả phân tích mẫu đối chứng
  • 3.3. Kết quả tổng hợp và ứng dụng của hệ vật liệu Cu,Ni-BTC/CNT
  • 3.3.1. Đặc tính hình thái của vật liệu
  • 3.3.2. Đặc tính cấu trúc và thành phần hóa học của vật liệu
  • 3.3.3. Các yếu tố ảnh hưởng đến hoạt động của điện cực biến tính
  • 3.3.3.1. Ảnh hưởng của pH
  • 3.3.3.2. Ảnh hưởng của thời gian hấp phụ BPA trên điện cực
  • 3.3.3.3. Ảnh hưởng của tốc độ quét
  • 3.3.4. Tín hiệu điện hóa của BPA trên điện cực Cu,Ni-BTC/CNT/GCE
  • 3.3.5. Đường chuẩn và xác định các thông số hoạt động của điện cực
  • 3.3.7. Kết quả phân tích mẫu đối chứng
  • 3.4. Kết quả tổng hợp điện hóa màng Cu-BTC trên điện cực GCE và ứng dụng phân tích hoạt chất Paracetamol
  • 3.4.1. Cơ chế quá trình hình thành Cu-BTC trên bề mặt điện cực
  • 3.4.2. Đặc trưng cấu trúc và hình thái của Cu-BTC tổng hợp điện hóa
  • 3.4.3. Đặc trưng tính chất điện hóa màng Cu-BTC
  • 3.4.3.1. Khảo sát với dung dịch KCl 100mM
  • 3.4.3.2. Hằng số tốc độ dịch chuyển điện tử và trở dịch chuyển điện tử
  • 3.4.4. Các yếu tố ảnh hưởng đến phản ứng oxi hóa khử của PA trên điện cực biến tính
  • 3.4.4.1. Ảnh hưởng của tốc độ quét
  • 3.4.4.2. Ảnh hưởng của pH
  • 3.4.5. Phân tích PA trên điện cực biến tính

• KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

  • I. Kết luận
  • II. Kiến nghị
  • Những đóng góp mới của luận án