Luận án Tổng hợp một số hệ xúc tác trên cơ sở hợp chất titan cho quá trình quang phân hủy cinnamic acid trong nước

Tên luận án:

TỔNG HỢP MỘT SỐ HỆ XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ HỢP CHẤT TITAN CHO QUÁ TRÌNH QUANG PHÂN HỦY CINNAMIC ACID TRONG NƯỚC

Ngành:

Hóa lý thuyết và Hóa lý

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án này tập trung nghiên cứu giải pháp xử lý ô nhiễm nguồn nước bởi các hợp chất hữu cơ độc hại, đặc biệt là phenolic acid như cinnamic acid (CA), thông qua quá trình quang xúc tác sử dụng các hệ xúc tác trên cơ sở hợp chất titan. Đây là một vấn đề cấp thiết do tác động tiêu cực của ô nhiễm nguồn nước đến hệ sinh thái và sức khỏe con người.

Mục tiêu chính của luận án là tổng hợp thành công ba nhóm xúc tác (TiO2, titanate và dị cấu trúc titanate/TiO2) có hoạt tính tốt cho quá trình quang phân hủy CA; làm sáng tỏ mối quan hệ giữa thành phần, tính chất lý hóa và hoạt tính quang phân của các xúc tác; và xác định quy luật động học của phản ứng phân hủy CA trên một số xúc tác điển hình.

Kết quả nghiên cứu cho thấy, việc tổng hợp TiO2 bằng phương pháp thủy nhiệt cho phép điều chỉnh toàn diện thành phần pha, năng lượng vùng cấm và điểm đẳng điện, từ đó thay đổi hoạt tính quang xúc tác. Xúc tác TiO2 điều chế trong môi trường acid (Ti-a) có năng lượng vùng cấm thấp nhất và hoạt tính quang tốt hơn so với xúc tác thương mại P25. Bên cạnh đó, các xúc tác titanate giàu pha Al2TiO5, Fe2TiO5 và CoTiO3 được tổng hợp thành công bằng phương pháp sol-gel ở nhiệt độ nung thấp, với năng lượng vùng cấm thấp phù hợp cho hấp thụ ánh sáng khả kiến. Al2TiO5 được đánh giá là một xúc tác quang mới tiềm năng với độ bền và khả năng thu hồi tốt.

Để nâng cao hiệu suất, luận án đã tổng hợp thành công các hệ xúc tác dị cấu trúc kết hợp giữa MTO với TiO2 bằng phương pháp sol-gel kết hợp thủy nhiệt. Các xúc tác dị cấu trúc như 33%ATO/Ti, 10%FTO/Ti và 5%CTO/Ti cho thấy diện tích bề mặt riêng cao, năng lượng vùng cấm thấp, hoạt tính quang xúc tác vượt trội và khả năng tái sử dụng, thu hồi tốt hơn đáng kể so với các xúc tác đơn lẻ. Độ chuyển hóa CA sau 90 phút phản ứng đạt lần lượt là 77,5%, 89,0% và 80,9%, cao hơn so với 72,5% của Ti-w.

Nghiên cứu động học phản ứng quang phân hủy CA dưới ánh sáng UV-A trên các xúc tác điển hình đã được thực hiện toàn diện, bao gồm ảnh hưởng của nồng độ CA, O2 hòa tan, cường độ ánh sáng và vai trò của các tác nhân oxy hóa (lỗ trống h⁺, gốc tự do hydroxyl HO˚, gốc tự do superoxide OO⁻). Phương trình động học theo cơ chế Langmuir-Hinshelwood đã được đề xuất, mô tả chính xác quá trình phản ứng trong điều kiện thực tế. Luận án đã định lượng mức độ ảnh hưởng của các tác nhân oxy hóa và định danh các hợp chất trung gian, góp phần vào sự hiểu biết về cơ chế phản ứng quang xúc tác dị thể. Các vật liệu dị cấu trúc MTO/Ti được xác định là xúc tác tiềm năng cho xử lý nước ô nhiễm các hợp chất phenolic.

Mục lục chi tiết:

• Chương 1. Tổng quan (29 trang)
• Chương 2. Thực nghiệm (10 trang)
• Chương 3. Kết quả và thảo luận (77 trang)
• Kết luận và kiến nghị (2 trang)