Luận án Tổng hợp xúc tác oxi hóa điện hóa trên cơ sở Pt và chấm lượng tử graphen ứng dụng trong pin nhiên liệu sử dụng trực tiếp alcohol

Tên luận án:

Tổng hợp xúc tác oxi hoá điện hoá trên cơ sở Pt và chấm lượng tử graphen ứng dụng trong pin nhiên liệu sử dụng trực tiếp alcohol

Ngành:

Không được đề cập trực tiếp trong văn bản.

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án này tập trung vào việc phát triển các chất xúc tác hiệu quả và kinh tế cho pin nhiên liệu sử dụng alcohol trực tiếp (DAFC), nhằm vượt qua rào cản về giá thành cao của các xúc tác hiện có. Nghiên cứu nhấn mạnh vai trò của Platin (Pt) như một pha hoạt tính tiêu chuẩn và tiềm năng của chấm lượng tử graphen (GQDs) làm chất mang do các đặc tính ưu việt như độ dẫn điện, diện tích bề mặt cao và tính không độc.

Mục tiêu chính là tổng hợp xúc tác oxi hóa điện hóa trên cơ sở Pt và GQDs để ứng dụng trong DAFC. Các nội dung nghiên cứu bao gồm: tổng hợp GQDs từ đệm carbon và khảo sát các yếu tố ảnh hưởng (nhiệt độ, thời gian phản ứng, điều kiện tinh chế); tổng hợp xúc tác Pt/GQDs cho phản ứng oxi hóa etanol (EOR) và metanol (MOR); phát triển chất mang mới GQDs-GO; và biến tính xúc tác Pt trên chất mang GQDs-GO bằng kim loại quý Au để tối ưu hóa hiệu suất.

Luận án đã đạt được nhiều đóng góp khoa học và thực tiễn quan trọng. Về mặt khoa học, đã tổng hợp thành công GQDs từ đệm carbon và nghiên cứu một cách hệ thống ảnh hưởng của hàm lượng Pt đến hoạt tính xúc tác. Đặc biệt, đã chế tạo thành công chất mang mới GQDs-GO với phương pháp đơn giản, sử dụng tiền chất rẻ tiền, dễ áp dụng cho sản xuất quy mô lớn. Về mặt thực tiễn, các kết quả này mở ra khả năng chế tạo GQDs và GQDs-GO từ nguồn nguyên liệu mới, đơn giản, đồng thời tăng hiệu quả của xúc tác Pt-based với hàm lượng pha hoạt tính thấp, giảm chi phí tổng hợp và có tiềm năng thương mại hóa trong tương lai.

Các đóng góp mới nổi bật bao gồm: xúc tác Pt-3(2.65)/GQDs thể hiện hoạt tính điện hóa cao nhất trong cả môi trường axit và kiềm, vượt trội hơn Pt/rGO đến 14,38 lần (trong EOR axit) và 7,14 lần (trong EOR kiềm). Việc biến tính xúc tác Pt-9(6.63)/(GQDs-rGO) bằng Au đã thành công, làm tăng hoạt tính xúc tác lên đến 3,6 lần (trong MOR axit) và 3,1 lần (trong EOR kiềm), đồng thời cải thiện độ bền. Khi ứng dụng làm điện cực anot trong mô hình DAFC, xúc tác Pt-9(6.63)-Au/(GQDs-rGO) đạt mật độ công suất cực đại cao hơn khoảng 10% so với các xúc tác Pt/C thương mại đã công bố, khẳng định hiệu quả vượt trội của vật liệu mới này.

Mục lục chi tiết:

• A-GIỚI THIỆU LUẬN ÁN

  • 1. Tính cấp thiết của luận án
  • 2. Mục tiêu và nội dung nghiên cứu của luận án
  • 3. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án
  • 4. Đóng góp mới của luận án
  • 5. Cấu trúc của luận án

• A-NỘI DUNG CHÍNH CỦA LUẬN ÁN

  • Chương 1. TỔNG QUAN

  • Chương 2. THỰC NGHIỆM

    • 2.1 Dụng cụ, hóa chất và thiết bị
    • 2.2 Phương pháp tổng hợp chất mang và xúc tác
      • 2.2.1 Tổng hợp chất mang GQDS
      • 2.2.2 Tổng hợp xúc tác trên cơ sở Pt/GQDs
      • 2.2.3 Tổng hợp chất mang GQDs-GO
      • 2.2.4 Tổng hợp xúc tác Pt/GQDs-rGO
      • 2.2.5 Phương pháp biến tính xúc tác trên cơ sở xúc tác Pt/(GQDs-rGO)
    • 2.3. Các phương pháp hóa lí đặc trưng tính chất của xúc tác
    • 2.4. Phương pháp đánh giá hoạt tính của xúc tác

  • Chương 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

    • 3.1 Nghiên cứu tổng hợp chấm lượng tử graphen từ nguyên liệu đệm carbon
      • 3.1.1 Khảo sát một số yếu tố ảnh hưởng tới quá trình tổng hợp GQDS
        • 3.1.1.1 Ảnh hưởng của thời gian phản ứng
      • 3.1.2 Ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng
      • 3.1.3 Nghiên cứu quá trình tinh chế
    • 3.2 Nghiên cứu tổng hợp xúc tác kim loại quý Pt mang trên chất mang GQDS
      • 3.2.1 Nghiên cứu ảnh hưởng của hàm lượng kim loại Pt tới hoạt tính xúc tác Pt/GQDs
      • 3.2.2 Kết quả hoạt tính điện hóa của các xúc tác Pt/GQDs với các hàm lượng Pt khác nhau
      • 3.2.3 Đánh giá độ ổn định hoạt tính của Pt-3(2.65)/GQDs
        • 3.2.3.1 Đánh giá độ ổn định trong MOR
        • 3.2.3.2 Đánh giá độ ổn định trong EOR
    • 3.3 Nghiên cứu tổng hợp xúc tác kim loại quý Pt mang trên chất mang GQDS-GO
      • 3.3.1 Kết quả đặc trưng vật liệu GQDs-GO
      • 3.3.2 Nghiên cứu ảnh hưởng của hàm lượng kim loại Pt tới hoạt tính xúc tác Pt/(GQDs-rGO)
        • 3.3.2.1 Kết quả đặc trưng tính chất hóa lý của các xúc tác
      • 3.3.3 Đánh giá hoạt tính điện hóa của các xúc tác
      • 3.3.4 Đánh giá độ ổn định hoạt tính của các xúc tác
      • 3.3.5 Nghiên cứu biến tính xúc tác Pt-9(6.63)/(GQDs-rGO)
        • 3.3.5.1 Kết quả đặc trưng tính chất vật liệu sau biến tính
      • 3.3.6 Kết quả đánh giá hoạt tính điện hóa của xúc tác sau biến tính
        • 3.3.6.1 Đánh giá ổn định hoạt tính của xúc tác Pt-9(6.63)-Au/(GQDs-rGQ) sau biến tính đã lựa chọn
        • 3.3.6.2 Ứng dụng xúc tác Pt-9(6.63)-Au/(GQDs-rGQ) làm xúc tác điện cực anot trong mô hình DAFC

  • KẾT LUẬN

  • C- DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN

    • Công trình công bố trong nước
    • Sáng chế khoa học