Tên luận án:
VẬT LIỆU TRÊN CƠ SỞ ZIF-67: TỔNG HỢP VÀ ỨNG DỤNG
Ngành:
Hóa lý thuyết và Hóa lý
Tóm tắt nội dung tài liệu:
Luận án tiến sĩ này tập trung vào tổng hợp và ứng dụng các vật liệu trên cơ sở ZIF-67. ZIFs (Zeolite Imidazolate Frameworks), đặc biệt là ZIF-67, là các vật liệu xốp đầy triển vọng nhưng còn hạn chế về độ bền nhiệt, cơ học và độ dẫn điện. Để khắc phục những nhược điểm này, nghiên cứu đã tổng hợp thành công các vật liệu composite mới bằng cách kết hợp ZIF-67 với các chất dẫn điện như graphene oxide dạng khử (rGO), graphitic carbon nitride (g-C3N4) và oxide sắt từ siêu thuận từ (Fe3O4).
Nghiên cứu bao gồm ba mục tiêu chính. Thứ nhất, tổng hợp vật liệu nano composite ZIF-67/rGO và ứng dụng chúng trong việc xác định Rhodamine B bằng phương pháp volt-ampere xung vi phân sử dụng điện cực glassy carbon (GCE) biến tính. Phương pháp này cho thấy khoảng tuyến tính rộng (0,96-44,07 µg.L⁻¹) và giới hạn phát hiện thấp (1,79 µg.L⁻¹), hiệu quả trong phân tích Rhodamine B trong mẫu thực phẩm với độ thu hồi cao (98-103%), kết quả tương đồng với phương pháp HPLC và có tiềm năng cho việc phát hiện nhanh tại hiện trường.
Thứ hai, luận án đã tổng hợp thành công vật liệu nano composite ZIF-67/g-C3N4 với diện tích bề mặt riêng lớn và độ bền cao trong khoảng pH rộng (3-11). Các vật liệu này được sử dụng để phát triển phương pháp phân tích điện hóa đồng thời uric acid và acetaminophen bằng điện cực ZIF-67/g-C3N4-GCE, với cetyltrimethylammonium bromide (CTAB) đóng vai trò chất tách peak. Phương pháp này đạt được khoảng tuyến tính tốt (0,2-6,5 µM) và giới hạn phát hiện thấp (0,052 µM cho URA, 0,053 µM cho ACE), đã được áp dụng thành công để phân tích mẫu nước tiểu người.
Cuối cùng, nghiên cứu tập trung vào tổng hợp vật liệu composite Fe3O4/ZIF-67, có diện tích bề mặt riêng cao và tính siêu thuận từ, cho phép dễ dàng thu hồi bằng từ trường. Các vật liệu này được ứng dụng hiệu quả làm chất hấp phụ cho nhiều loại phẩm nhuộm hữu cơ như Methyl Orange (MO), Methylene Blue (MB), Rhodamine B (RhB) và Congo Red (CGR). Động học hấp phụ MO tuân theo mô hình bậc hai, trong khi cân bằng hấp phụ các phẩm nhuộm tuân theo mô hình Langmuir, chứng tỏ khả năng hấp phụ cao của vật liệu. Các vật liệu được phát triển mang lại tiềm năng đáng kể trong cảm biến điện hóa tiên tiến và xử lý môi trường.
Mục lục chi tiết:
- Chương 1: Tổng quan tài liệu
- Giới thiệu về vật liệu khung hữu cơ-kim loại
- Vật liệu zeolite imidazole framework-67 (ZIF-67)
- Vật liệu g-C3N4
- Vật liệu graphene oxide dạng khử (reduced graphene oxide)
- Một số nghiên cứu về ứng dụng của vật liệu composite trên cơ sở vật liệu ZIF-67
- Xác định Rhodamine B (RhB), uric acid (URA) và acetaminophen (ACE) bằng phương pháp điện hóa
- Chương 2: Nội dung và phương pháp nghiên cứu
- 2.1. Nội dung nghiên cứu
- Nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano composite ZIF-67/rGO và xác định Rhodamine B bằng phương pháp volt-ampere dùng điện cực biến tính ZIF-67/rGO-GCE.
- Nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano composite ZIF-67/g-C3N4 và xác định đồng thời uric acid và acetaminophen bằng phương pháp volt-ampere dùng điện cực biến tính ZIF-67/g-C3N4-GCE.
- Nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano composite Fe3O4/ZIF-67 và ứng dụng hấp phụ một số phẩm nhuộm hữu cơ.
- 2.2. Phương pháp nghiên cứu
- 2.2.1. Các phương pháp phân tích
- Phương pháp nhiễu xạ tia X (X-ray diffracion, XRD);
- Phương pháp hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy, SEM), phổ tán xạ năng lượng tia X (Energy Despersive X-ray spectroscopy) và bản đồ nguyên tố EDS (EDS-elemental mapping);
- Hiển vi điện tử truyền qua (TEM);
- Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ và khử phụ nitrogen (BET);
- Phương pháp quang điện tử tia X (XPS);
- Phổ Raman;
- Phổ hồng ngoại FT-IR;
- Phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao;
- Phương pháp volt-ampere hòa tan.
- 2.2.2. Hóa chất
- 2.2.3. Tổng hợp vật liệu
- Tổng hợp graphene oxide dạng khử (rGO).
- Tổng hợp vật liệu ZIF-67, ZIF-67/rGO, ZIF-67/g-C3N4, Fe3O4/ZIF-67.
- 2.2.4. Biến tính điện cực than thủy tinh (GCE) bằng vật liệu ZIF-67/rGO và ZIF-67/g-C3N4
- Chuẩn bị điện cực nền Glassy Carbon (GCE):
- Biến tính điện cực GCE bằng vật liệu ZIF-67/rGO:
- Biến tính điện cực GCE bằng vật liệu ZIF-67/g-C3N4:
- Tiến hành đo điện hóa:
- 2.2.5. Nghiên cứu khả năng hấp phụ phẩm nhuộm của Fe3O4/ZIF-67
- Chương 3: Kết quả và thảo luận
- 3.1. Tổng hợp vật liệu ZIF-67/rGO và ứng dụng xác định Rhodamine B bằng phương pháp volt-ampere hòa tan dùng điện cực GCE biến tính bằng ZIF-67/rGO
- 3.1.1. Tổng hợp vật liệu ZIF-67/rGO
- 3.1.2. Xác định RhB bằng phương pháp volt-ampere với kỹ thuật xung vi phân sử dụng điện cực biến tính ZIF-67/rGO
- 3.1.2.1. Diện tích bề mặt hiệu dụng của điện cực ZIF-67/rGO-GCE
- 3.1.2.2. Tính chất CV của RhB với điện cực ZIF-67/rGO-GCE
- Ảnh hưởng của pH
- Ảnh hưởng của tốc độ quét thế
- 3.1.2.3. Xác định các thông số kỹ thuật đo
- 3.1.2.4. Ảnh hưởng của các chất cản trở
- 3.1.2.5. Độ tái lặp, Độ lặp lại, Khoảng tuyến tính và Giới hạn phát hiện
- 3.1.2.6. Phân tích mẫu thực tế
- 3.2. Nghiên cứu tổng hợp ZIF-67/g-C3N4 và xác định đồng thời uric acid và acetaminophen bằng phương pháp điện hóa sử dụng điện cực biến tính ZIF-67/g-C3N4-GCE
- 3.2.1. Tổng hợp vật liệu ZIF-67/g-C3N4
- 3.2.2. Khảo sát tính chất điện hóa
- 3.2.2.1. Ảnh hưởng của các loại điện cực
- 3.2.2.2. Ảnh hưởng của CTAB
- 3.2.2.3. Ảnh hưởng của pH
- 3.2.2.4. Ảnh hưởng của tốc độ quét thế
- 3.2.3. Nghiên cứu ảnh hưởng của các chất cản trở
- 3.2.4. Độ ổn định, Độ lặp lại và Khoảng tuyến tính
- 3.2.5. Ứng dụng phân tích mẫu sinh hóa
- 3.3. Tổng hợp Fe3O4/ZIF-67 và ứng dụng làm chất hấp phụ phẩm nhuộm
- 3.3.1. Tổng hợp vật liệu Fe3O4/ZIF-67
- 3.3.2. Ứng dụng hấp phụ một số phẩm màu
- 3.3.2.1. Ứng dụng hấp phụ phẩm màu Methyl Orange (MO)
- Nghiên cứu động học
- Nghiên cứu nhiệt động học
- Nghiên cứu cân bằng hấp phụ
- 3.3.2.2. Nghiên cứu khả năng hấp phụ congo red (CGR), methylene blue (MB) và Rhodamine B (RhB)
- Kết luận
- 1) Đã nghiên cứu tổng hợp thành công composite ZIF-67/rGO.
- 2) ZIF-67/g-C3N4 được tổng hợp thành công có sự hỗ trợ của sóng siêu âm.
- 3) Đã nghiên cứu tổng hợp Fe3O4/ZIF-67 có diện tích bề mặt riêng cao, có tính siêu thuận từ.
- Danh mục các công trình công bố có liên quan đến luận án
- Tài liệu tham khảo