QUANG OXY HÓA p-XYLENE TRONG PHA KHÍ TRÊN CÁC XÚC TÁC QUANG MÀNG MỎNG CÓ NĂNG LƯỢNG VÙNG CẤM THẤP
Hóa vô cơ
Luận án tập trung nghiên cứu giải quyết vấn đề ô nhiễm môi trường do các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs), đặc biệt là p-xylene, thông qua việc phát triển và ứng dụng các xúc tác quang hiệu quả. Đề tài nghiên cứu điều chế và ứng dụng các chất bán dẫn mới như perovskite (LaMO3 với M = Mn, Fe, Co) và vật liệu khung cơ kim (MOFs: UiO66, UiO66-NH2, Zn-MOF-74) làm xúc tác quang dạng màng mỏng có năng lượng vùng cấm thấp.
Mục tiêu chính của luận án là tổng hợp các vật liệu LaMO3 và MOFs bền nhiệt, bền nước, có hoạt tính cao, nhạy với ánh sáng khả kiến để ứng dụng làm xúc tác quang màng mỏng xử lý khí ô nhiễm. Đồng thời, nghiên cứu và đề xuất mô hình động học cho quá trình quang xúc tác phân hủy p-xylene trong pha khí trên các xúc tác điển hình.
Các nội dung nghiên cứu bao gồm: tổng hợp perovskite LaMO3 bằng phương pháp sol-gel, tổng hợp MOFs bằng phương pháp nhiệt dung môi và kỹ thuật nhúng phủ để tạo màng mỏng. Các tính chất lý hóa của xúc tác được phân tích bằng nhiều phương pháp hiện đại (XRD, FT-IR, SEM, TEM, UV-Vis, XPS, TGA, Stylus). Hoạt tính quang xúc tác được khảo sát trong quá trình quang oxy hóa p-xylene dưới ánh sáng hỗn hợp UV và khả kiến, đồng thời nghiên cứu động học phản ứng.
Kết quả cho thấy luận án đã tổng hợp thành công các xúc tác perovskite và MOF dạng màng mỏng với độ kết tinh cao, năng lượng vùng cấm thấp (1,87–3,01 eV), hấp thu ánh sáng khả kiến (λ ≥ 412 nm) và có diện tích bề mặt riêng cao (đặc biệt MOF đạt 826-1045 m²/g). Màng mỏng có bề dày tối ưu (2,6–5,1 µm), tạo điều kiện thuận lợi cho hấp thu ánh sáng và khuếch tán tác chất. Các xúc tác này cho hiệu suất xử lý p-xylene cao (LaFeO3, LaMnO3, UiO66-NH2 đạt 88-100% độ chuyển hóa đầu và 1,3–1,7 g/gxt hiệu suất H60), vượt trội so với xúc tác thương mại TiO2 P25. Mô hình động học Langmuir-Hinshelwood đã được đề xuất thành công, mô tả sự phụ thuộc của tốc độ phản ứng vào áp suất riêng phần của p-xylene, oxy, hơi nước, CO2 và thông lượng ánh sáng. Luận án đã đóng góp vào việc phát triển công nghệ xử lý khí ô nhiễm VOCs bằng quang xúc tác sử dụng ánh sáng mặt trời, tiết kiệm năng lượng và thân thiện môi trường.