Luận án Nghiên cứu tổng hợp vật liệu trên nền silica mao quản trung bình SBA-15 để xử lý nước thải nhiễm phóng xạ

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU TRÊN NỀN SILICA MAO QUẢN TRUNG BÌNH SBA-15 ĐỂ XỬ LÝ NƯỚC THẢI NHIỄM PHÓNG XẠ

Ngành:

Hóa vô cơ

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án tập trung vào nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng vật liệu trên nền silica mao quản trung bình SBA-15 để xử lý nước thải nhiễm phóng xạ, một vấn đề môi trường cấp bách do sự phát triển của công nghệ hạt nhân và các sự cố liên quan. Các nhân phóng xạ trong nước có độc tính cao, nồng độ thấp và tồn tại đa dạng, gây nguy hại nghiêm trọng cho sức khỏe con người và hệ sinh thái. Phương pháp hấp phụ được đánh giá cao về hiệu quả và tính kinh tế - kỹ thuật.

Luận án đã thành công trong việc nghiên cứu và xây dựng quy trình tổng hợp vật liệu SBA-15 và các vật liệu composite SBA-15/Fe3O4, SBA-15/TiO2 nanotubes bằng phương pháp thủy nhiệt kết hợp lò vi sóng, sử dụng nguyên liệu rẻ tiền và rút ngắn thời gian tổng hợp. Các vật liệu này có cấu trúc mao quản trung bình trật tự, bề mặt riêng lớn (369 – 836 m²/g), đường kính mao quản rộng (6,75 – 16,8 nm) và thể hiện hoạt tính quang xúc tác.

Nghiên cứu đã xác định dung lượng hấp phụ cao của các vật liệu đối với ion uranyl (UO2²⁺) và Th⁴⁺ trong môi trường nước. Cụ thể, vật liệu SBA-15/TNT (tỉ lệ mol Ti/Si = 1/1) cho dung lượng hấp phụ tối đa lần lượt là 2,63 mmol/g cho ion uranyl và 0,98 mmol/g cho ion Th⁴⁺ trong 60 phút ở 32°C. Quá trình hấp phụ ion uranyl trên SBA-15/TNT(1/1) tăng 1,45 lần khi chiếu UV, chứng tỏ hiệu ứng quang xúc tác có hiệu quả với các ion kim loại có sự thay đổi số oxi hóa, trong khi hấp phụ ion Th⁴⁺ không thay đổi. Cơ chế xử lý ion uranyl là sự kết hợp hấp phụ bề mặt và quang xúc tác, còn ion Th⁴⁺ là hấp phụ bề mặt.

Các nghiên cứu động học và nhiệt động học cho thấy quá trình hấp phụ tuân theo mô hình động học biểu kiến bậc 2, là phản ứng thu nhiệt và tự xảy ra. Khả năng tái sử dụng vật liệu sau 4 chu kỳ vẫn duy trì hiệu quả cao (> 95%). Tuy nhiên, sự có mặt của anion F⁻ làm giảm dung lượng hấp phụ ion uranyl. Luận án cũng đã thiết lập quy trình công nghệ xử lý nước thải từ quá trình chế biến quặng urani ở quy mô phòng thí nghiệm, chứng minh tính hiệu quả và khả thi, đạt các chỉ tiêu xả thải theo QCVN 40:2011/BTNMT. Điều này mở ra hướng nghiên cứu ứng dụng quang xúc tác kết hợp hấp phụ để xử lý nước thải phóng xạ và tiềm năng triển khai ở quy mô pilot hoặc sản xuất.

Mục lục chi tiết:

• Luận án này gồm 142 trang (không kể phần phụ lục) với 73 hình vẽ, 28 bảng số liệu và 131 tài liệu tham khảo.
• Luận án được bố cục gồm phần mở đầu, phần nội dung, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục.
• Phần nội dung của luận án gồm 3 chương:
  • Chương 1: tổng quan (41 trang)
    • 1.1. Giới thiệu về tình hình ô nhiễm các nhân phóng xạ trong môi trường nước
      • 1.1.1. Vấn đề ô nhiễm các nhân phóng xạ trong môi trường nước
      • 1.1.2. Các dạng tồn tại của urani và thori trong môi trường nước
      • 1.1.3. Các phương pháp xử lý nhân phóng xạ trong môi trường nước
    • 1.2. Giới thiệu vật liệu silica mao quản trung bình SBA-15
      • 1.2.1. Tổng quan về vật liệu silica mao quản trung bình
        • 1.2.1.1. Trên thế giới
        • 1.2.1.2. Ở Việt Nam
      • 1.2.2. Phương pháp biến tính vật liệu SBA-15
        • 1.2.1.1. Đưa kim loại hoặc oxit kim loại vào vật liệu
          • Tổng hợp thủy nhiệt trực tiếp
          • Biến tính sau tổng hợp: Ngâm tẩm với các hợp chất kim loại
        • 1.2.1.2. Gắn các nhóm chức năng lên bề mặt mao quản
          • Tổng hợp trực tiếp
          • Biến tính sau tổng hợp: phương pháp ghép và phương pháp phủ
    • 1.3. Tổng quan về các nghiên cứu hấp phụ ion uranyl và Th⁴⁺ trên vật liệu SBA-15
    • 1.4. Cơ sở khoa học ứng dụng vật liệu composite của SBA-15 với TiO2 nanotubes để xử lý nước thải phóng xạ
    • Kết luận chương 1:
  • Chương 2: phương pháp nghiên cứu và thực nghiệm (25 trang)
    • 2.1. Nghiên cứu tổng hợp vật liệu
    • 2.2. Các phương pháp đặc trưng vật liệu
    • 2.3. Thực nghiệm nghiên cứu tính chất hấp phụ các nhân phóng xạ
    • 2.4. Nghiên cứu hấp phụ kết hợp quang xúc tác trong xử lý ion uranyl, Th⁴⁺
    • 2.5. Thử nghiệm khả năng hấp phụ ion Ra²⁺ trên các vật liệu
    • 2.6. Nghiên cứu tái sử dụng vật liệu hấp phụ
    • 2.7. Nghiên cứu ảnh hưởng của anion F⁻ đến dung lượng hấp phụ ion uranyl
    • 2.8. Phân tích hàm lượng các nhân phóng xạ trong pha lỏng/ pha rắn
    • 2.9 Nghiên cứu ứng dụng xử lý nước thải thực tế
    • Kết luận chương 2:
  • Chương 3: kết quả và thảo luận (63 trang)
    • 3.1. Kết quả kiểm tra các đặc trưng của các vật liệu
      • 3.1.1. Các đặc trưng của vật liệu tổng hợp từ chất hoạt động bề mặt Brij 56 và P123
      • 3.1.2. Các đặc trưng vật liệu SBA-15 và composite SBA-15/Fe3O4
      • 3.1.3. Kết quả đặc trưng vật liệu của các mẫu SBA-15 và SBA-15/TNT
    • 3.2. Nghiên cứu tính chất hấp phụ hấp phụ ion uranyl trong môi trường nước
      • 3.2.1. Xác định dung lượng hấp phụ ion uranyl của các loại vật liệu được tổng hợp trong luận án
      • 3.2.2. Ảnh hưởng của pH dung dịch đến dung lượng hấp phụ
      • 3.2.3. Động học hấp phụ
      • 3.2.4. Đẳng nhiệt hấp phụ
      • 3.2.5. Nhiệt động học hấp phụ
    • 3.3. Nghiên cứu tính chất hấp phụ ion Th⁴⁺ trong môi trường nước
      • 3.3.1. Ảnh hưởng của pH dung dịch đến dung lượng hấp phụ
      • 3.3.2. Động học hấp phụ
      • 3.3.3. Đẳng nhiệt hấp phụ
      • 3.3.4. Nhiệt động học hấp phụ
    • 3.4. Hoạt tính quang xúc tác của vật liệu
      • 3.4.1. Đối với xử lý ion uranyl
      • 3.4.2. Đối với xử lý ion Th⁴⁺
    • 3.5. Cơ chế quá trình xử lý ion uranyl và Th⁴⁺ trong môi trường nước
    • 3.6. Đánh giá khả năng xử lý radi trên vật liệu
    • 3.7. Nghiên cứu khả năng tái sử dụng vật liệu
    • 3.8. Ảnh hưởng của anion F⁻ đến dung lượng hấp phụ ion uranyl
    • 3.9. Kết quả xử lý nước thải từ quá trình chế biến quặng urani trên vật liệu
      • 3.9.1. Kết quả nghiên cứu tỷ lệ lượng vật liệu/ thể tích nước thải
      • 3.9.2. Quy trình xử lý nước thải từ quá trình chế biến quặng urani
    • Kết luận về kết quả thử nghiệm: