Đăng nhập để tải tài liệu không giới hạn
Tham gia 8.000+ người dùng Thư Viện Luận Án
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ ĐẶC TRƯNG XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ NANO TITAN DIOXIDE VÀ KHUNG CƠ KIM -ZIRCONI (Zr-MOFs) ỨNG DỤNG XỬ LÝ CHẤT ĐỘC THẦN KINH CƠ PHỐT PHO
Hóa lý thuyết và hóa lý
Luận án này tập trung vào nghiên cứu tổng hợp và đặc trưng các vật liệu xúc tác tiên tiến nhằm xử lý hiệu quả chất độc thần kinh cơ phốt pho (Organophosphorus Nerve Agents, OPNAs), với Dimethyl p-nitrophenyl phosphate (DMNP) được sử dụng làm chất mô phỏng. Đây là một vấn đề cấp thiết do độc tính cao của các hợp chất này trong cả ứng dụng công nghiệp và tiềm năng sử dụng làm tác nhân chiến tranh hóa học.
Nghiên cứu đã thành công trong việc tổng hợp nano TiO2 và 9 loại khung cơ kim Zr-MOFs từ các chất liên kết tự tổng hợp và thương mại, bao gồm các biến thể như UiO-66C, UiO-66C/g-C3N4, UiO-66, UiO-66–NH2, UiO-67, Zr–NDC, NU-1000, MOF-808(Zr) và Ti–MOF-808(Zr). Các vật liệu này được đặc trưng kỹ lưỡng bằng các phương pháp hóa lý hiện đại để xác định cấu trúc, hình thái tinh thể và tính chất bề mặt. MOF-808(Zr) và Ti-MOF-808(Zr) nổi bật với diện tích bề mặt riêng lớn (1756 m²/g và 1741 m²/g) và độ ổn định nhiệt trên 500 °C.
Về hoạt tính xúc tác, vật liệu nano TiO2-100 thể hiện khả năng phân hủy DMNP đạt 96,14% dưới chiếu sáng sau 120 phút, cho thấy sự hiệp đồng giữa thủy phân và quang xúc tác. Đáng chú ý, xúc tác quang UiO-66C/g-C3N4-30%, được tổng hợp từ chất liên kết H2BDC tái chế, đã cải thiện hiệu suất chuyển hóa DMNP từ khoảng 50% lên 98,9% trong môi trường nước và ánh sáng khả kiến, với thời gian bán hủy 2,17 phút. Hiệu quả này được lý giải bởi khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến tăng cường và sự hạn chế tái tổ hợp cặp electron/lỗ trống.
Đặc biệt, xúc tác khung cơ kim lưỡng kim 4%Ti-MOF-808(Zr) cho thấy khả năng xử lý DMNP vượt trội với thời gian bán hủy chỉ 0,25 phút và phân hủy hoàn toàn trong 1,34 phút, vượt xa các vật liệu MOF đã công bố. Hiệu suất cao này có liên quan đến sự gia tăng đáng kể các tâm acid Lewis do sự hiện diện của ion Ti4+. Cả 4%Ti-MOF-808(Zr) và UiO-66C/g-C3N4-30% đều thể hiện độ bền tái sử dụng tốt, duy trì hiệu suất cao sau nhiều chu kỳ phản ứng.
Luận án cũng đề xuất cơ chế phân hủy DMNP trên các xúc tác này: trên UiO-66C/g-C3N4-30%, các gốc 'O²¯, h⁺ và OH đóng vai trò chính, trong khi trên 4%Ti-MOF-808(Zr), các tâm acid Lewis là yếu tố quyết định. Những phát hiện này cung cấp cơ sở khoa học quan trọng để phát triển các vật liệu tiêu độc hiệu quả cho các ứng dụng quân sự, công nghiệp, nông nghiệp và dân sinh.
Tải không giới hạn tất cả tài liệu, không cần chờ. Chỉ từ 199.000đ/tháng.
Xem gói hội viên