Nghiên cứu tổng hợp nano oxit hỗn hợp trên cơ sở niken và thăm dò khả năng xúc tác oxi hóa CO
Thông tin về ngành không được cung cấp trong văn bản.
Luận án này tập trung giải quyết vấn đề ô nhiễm môi trường khí bằng cách nghiên cứu các chất xúc tác oxi hóa CO. Trong bối cảnh các kim loại quý có giá thành cao và khan hiếm, đề tài hướng đến việc phát triển các oxit kim loại chuyển tiếp, đặc biệt là các oxit hỗn hợp chứa niken, làm chất xúc tác hiệu quả.
Nghiên cứu đã thành công trong việc tổng hợp các nano oxit hỗn hợp trên cơ sở niken, bao gồm NiO, spinen NiFe2O4 và perovskit LaNiO3, sử dụng phương pháp đốt cháy gel PVA. Phương pháp này cho phép tạo ra vật liệu có kích thước nanomet (15-25 nm) và diện tích bề mặt riêng lớn (23-32 m²/g). Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp như pH, nhiệt độ tạo gel, nhiệt độ nung gel và tỷ lệ PVA/KL đã được khảo sát chi tiết để tối ưu hóa.
Đặc biệt, luận án đã biến tính thành công perovskit LaNiO3 bằng cách thay thế La bằng Ce và Ni bằng Co, tạo ra các hệ oxit hỗn hợp mới như La1-xCexNiO3, Ce1-xNixOy và LaNi1-xCoxO3. Các hệ vật liệu này đều thể hiện cấu trúc pha tinh thể hoàn chỉnh trong giới hạn thay thế xác định, được tổng hợp bằng cùng phương pháp đốt cháy gel PVA.
Về hoạt tính xúc tác, các oxit NiO, spinen NiFe2O4 và perovskit LaNiO3 ban đầu đều cho thấy khả năng chuyển hóa hoàn toàn CO ở nhiệt độ thấp (≤ 310°C). Tuy nhiên, các hệ biến tính đã cải thiện đáng kể hoạt tính xúc tác. Cụ thể, hệ La0,95Ce0,05NiO3 đạt chuyển hóa hoàn toàn CO ở 255°C, hệ Ce0,25Ni0,75Oy đạt 265°C, và đặc biệt hệ LaNi0,90Co0,10O3 thể hiện hoạt tính tốt nhất với nhiệt độ chuyển hóa hoàn toàn CO chỉ 230°C. Những đóng góp này cung cấp các vật liệu xúc tác tiềm năng, hiệu quả và thân thiện với môi trường cho các ứng dụng giảm thiểu khí thải.
1. Tính cấp thiết, ý nghĩa khoa học, thực tiễn của đề tài luận án
2. Đối tượng và nhiệm vụ của luận án
2.1. Đối tượng nghiên cứu của luận án
2.2. Nhiệm vụ của luận án
2.2.1. Tổng hợp một số nano oxit hỗn hợp chứa niken
Oxit NiO
Spinen NiFe2O4
Perovskit LaNiO3
2.2.2. Biến tính perovskit LaNiO3
2.2.3. Nghiên cứu khả năng xúc tác oxi hóa CO trên nano oxit hỗn hợp chứa niken
3. Những đóng góp mới của luận án
4. Bố cục của luận án
Luận án có 114 trang bao gồm:
Mở đầu: 02 trang
Chương 1. Tổng quan: 25 trang
Chương 2. Kỹ thuật thực nghiệm: 14 trang
Chương 3. Kết quả và thảo luận: 71 trang
Kết luận: 02 trang
Phần tài liệu tham khảo có 102 tài liệu về lĩnh vực liên quan của luận án, được cập nhật đến năm 2013.
Phần phụ lục gồm 46 hình và 4 bảng thể hiện các kết quả có liên quan đến luận án.
5. Phương pháp nghiên cứu
5.1. Phương pháp tổng hợp vật liệu
5.2. Phương pháp xác định đặc trưng của vật liệu
5.3. Phương pháp xác định hoạt tính xúc tác oxi hóa CO
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
1.1. Tổng quan một số oxit hỗn hợp chứa niken
1.1.1. Đặc điểm cấu trúc, tính chất một số oxit chứa niken
1.1.1.1. Cấu trúc tinh thể của oxit NiO
1.1.1.2. Cấu trúc tinh thể của spinen NiFe2O4
1.1.1.3. Cấu trúc tinh thể của perovskit LaNiO3
1.1.2. Tính chất hấp phụ hóa học trên oxit chứa niken
1.1.3. Biến tính một số oxit chứa niken
1.2. Phản ứng oxi hóa trên xúc tác oxit kim loại
1.2.1. Cơ chế xúc tác oxi hóa trên oxit kim loại
1.2.2. Cơ chế xúc tác oxi hóa trên oxit kim loại
1.3. Ứng dụng xúc tác oxi hóa khí thải trên oxit chứa niken
1.3.1. Phản ứng oxi hóa CO
1.3.2. Phản ứng oxi hóa các hợp chất hữu cơ
1.4. Một số phương pháp tổng hợp oxit chứa niken
1.4.1. Phương pháp kết tủa
1.4.2. Phương pháp sol - gel
1.4.3. Phương pháp tổng hợp đốt cháy gel
Nhận xét phần tổng quan:
CHƯƠNG 2. KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM
2.1. Phương pháp tổng hợp vật liệu
2.1.1. Hóa chất
2.1.2. Lựa chọn phương pháp tổng hợp oxit chứa niken
2.1.3. Quy trình tổng hợp vật liệu oxit chứa niken
2.1.3.1. Oxit NiO
2.1.3.2. Spinen NiFe2O4
2.1.3.3. Perovskit LaNiO3
2.1.3.4. Perovskit La1-xCexNiO3
2.1.3.5. Oxit hỗn hợp Ce1-xNixOy
2.1.3.6. Perovskit LaNi1-xC0xO3
2.2. Phương pháp đánh giá đặc trưng của vật liệu
2.2.1. Phương pháp phân tích nhiệt
2.2.2. Phương pháp nhiễu xạ tia X
2.2.3. Phương pháp hiển vi điện tử
2.2.4. Phương pháp tán xạ năng lượng tia X
2.2.5. Phương pháp đo diện tích bề mặt riêng
2.2.6. Phương pháp quang phổ hồng ngoại
2.3. Phương pháp phân tích nguyên tố
2.4. Phương pháp nghiên cứu hoạt tính xúc tác
Nhận xét phần kỹ thuật thực nghiệm:
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
3.1. Tổng hợp một số oxit hỗn hợp chứa niken
3.1.1. Tổng hợp và đặc trưng oxit NiO
3.1.2. Tổng hợp và đặc trưng spinen NiFe2O4
3.1.3. Tổng hợp và đặc trưng perovskit LaNiO3
3.2. Biến tính các oxit hỗn hợp chứa niken
3.2.1. Tổng hợp và đặc trưng perovskit La0,97Ce0,03NiO3
3.2.1.3. Tổng hợp và đặc trưng của perovskit La1-xCexNiO3
3.2.2. Tổng hợp và đặc trưng oxit hỗn hợp Ce1-xNixOy
3.2.2.1. Tổng hợp và đặc trưng oxit hỗn hợp Ce0,50Ni0,50Oy
3.2.2.2. Tổng hợp và đặc trưng của oxit hỗn hợp Ce1-xNixOy
3.2.3. Tông hợp và đặc trưng perovskit LaNi1-xC0xO3
3.2.3.1. Tổng hợp và đặc trưng perovskit LaNi0,90C00,10O3
3.2.3.3. Tổng hợp và đặc trưng của perovskit LaNi1-xC0xO3
3.3. Xúc tác oxi hóa CO trên oxit hỗn hợp chứa niken
3.3.1 Hoạt tính xúc tác oxi hóa CO trên oxit hỗn hợp chứa niken
3.3.2. Hoạt tính xúc tác oxi hóa CO trên perovskit La1-xCexNiO3
3.3.3. Hoạt tính xúc tác oxi hóa CO trên oxit hỗn hợp Ce1-xNixOy
3.3.4. Hoạt tính xúc tác oxi hóa CO trên perovskit LaNi1-xC0xO3
KẾT LUẬN