Luận án Nghiên cứu chế tạo điện cực quang điện hóa tổ hợp của PbO2 với TiO2, SnO2 định hướng xử lý metyl da cam

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO ĐIỆN CỰC QUANG ĐIỆN HÓA TỔ HỢP CỦA PbO2 VỚI TiO2, SnO2 ĐỊNH HƯỚNG XỬ LÝ METTYL DA CAM

Ngành:

Hóa lý thuyết và hóa lý

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án này tập trung giải quyết vấn đề ô nhiễm nguồn nước do thuốc nhuộm hữu cơ, đặc biệt là metyl da cam (MO), một chất độc hại và khó phân hủy sinh học. Nghiên cứu đề xuất và phát triển phương pháp oxi hóa xúc tác điện hóa và quang điện hóa sử dụng vật liệu điện cực mới để xử lý MO.

Mục tiêu chính của luận án là tổng hợp và tối ưu hóa các điện cực quang điện hóa tổ hợp trên nền thép không gỉ (SS) gồm PbO2 biến tính với TiO2 và SnO2 (tức là PbO2-TiO2, PbO2-SnO2 và PbO2-TiO2-SnO2). Công trình đã nghiên cứu chi tiết cấu trúc hình thái học, tính chất điện hóa và quang điện hóa của các vật liệu này. Sau đó, các điện cực được ứng dụng làm anot để xử lý MO bằng phương pháp điện hóa và quang điện hóa, đồng thời nghiên cứu động học và đề xuất cơ chế xử lý.

Các kết quả chính cho thấy đã tổng hợp thành công các điện cực SS/PbO2 và các compozit với cấu trúc nano bằng phương pháp quét thế tuần hoàn (CV). Các kỹ thuật như CV, nhiễu xạ tia X (XRD), phân tích phổ EDX, Element-mapping và kính hiển vi điện tử quét (SEM) đã xác nhận sự tồn tại của hai dạng thù hình α và β của PbO2, cũng như sự có mặt của TiO2 và SnO2 trong các vật liệu compozit. Khi chiếu ánh sáng UV, các điện cực compozit thể hiện hoạt tính quang điện hóa tăng cường, với điện cực compozit ba thành phần SS/PbO2-TiO2-SnO2 đạt hiệu suất xúc tác tốt nhất.

Điều kiện tối ưu cho quá trình xử lý MO được xác định là mật độ dòng điện 1,75 mA/cm², nồng độ MO ban đầu 50 mg/L, thời gian xử lý 50 phút và pH 6. Dưới các điều kiện này, điện cực SS/PbO2-TiO2-SnO2 đạt hiệu suất xử lý MO cao nhất là 99,32%, cho thấy khả năng vượt trội so với điện cực SS/PbO2 đơn lẻ (98,72%). Hiệu suất xử lý MO có mối tương quan thuận với chỉ số oxi hóa khử (ΔORP). Động học của quá trình xử lý MO được xác định tuân theo phản ứng bậc 1. Luận án cũng đã đề xuất cơ chế xử lý MO gồm hai giai đoạn: hình thành gốc hydroxyl (OH) từ quá trình oxi hóa nước, sau đó các gốc OH này oxi hóa MO thành các hợp chất trung gian và cuối cùng là CO2 và H2O.

Mục lục chi tiết:

• CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
  • 1.1. Cơ sở lựa chọn vật liệu điện cực anot cho các quá trình oxi hóa xúc tác điện hóa, quang điện hóa
  • 1.2. Giới thiệu về chì đioxit, titan đioxit, thiếc đioxit
  • 1.3. Vật liệu compozit trên cơ sở PbO2 với TiO2 và SnO2
  • 1.4. Nước thải nhuộm
• CHƯƠNG II. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
  • 2.1. Thực nghiệm
  • 2.2. Phương pháp nghiên cứu
• CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
  • 3.1. Nghiên cứu điều kiện tổng hợp vật liệu
    • 3.1.1. Cơ chế hình thành lớp phủ PbO2 trên nền thép không gỉ
    • 3.1.2. Ảnh hưởng của số chu kỳ quét CV khi tổng hợp đến tính chất điện hóa của điện cực SS/PbO2
    • 3.1.3. Ảnh hưởng của tốc độ quét khi tổng hợp đến tính chất điện hóa của điện cực SS/PbO2
    • 3.1.4. Ảnh hưởng của nồng độ TiO2 và SnO2 khi tổng hợp compozit
  • 3.2. Nghiên cứu cấu trúc hình thái học của vật liệu PbO2 và compozit PbO2 với TiO2 và SnO2
    • 3.2.1. Phân tích giản đồ nhiễu xạ tia X
    • 3.2.2. Phân tích phổ EDX
    • 3.2.3. Phổ Element-Mapping
    • 3.2.4. Phân tích ảnh SEM
    • 3.2.5. Đường đẳng nhiệt hấp phụ N2
    • 3.2.6. Xác định chiều dầy của lớp vật liệu điện cực
    • 3.2.7. Xác định độ bám dính của lớp vật liệu điện cực
  • 3.3. Nghiên cứu tính chất điện hóa và quang điện hóa của vật liệu PbO2; compozit PbO2 với TiO2 và SnO2
    • 3.3.1. Nghiên cứu phổ quét thế tuần hoàn
    • 3.3.2. Xác định mật độ dòng trao đổi
    • 3.3.3. Nghiên cứu phổ tổng trở điện hóa
  • 3.4. Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình xử lý MO trên điện cực PbO2 và compozit PbO2 với TiO2 và SnO2
    • 3.4.1. Nghiên cứu ảnh hưởng của mật độ dòng điện
    • 3.4.2. Nghiên cứu ảnh hưởng của thời gian xử lý
    • 3.4.3. Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ MO ban đầu
    • 3.4.4. Nghiên cứu ảnh hưởng của pH
    • 3.4.5. So sánh hiệu suất xử lý MO theo các thời gian xử lý khác nhau ở điều kiện phù hợp trên các điện cực đã chế tạo
    • 3.4.6. So sánh quá trình xử lý MO trên điện cực compozit SS/PbO2-TiO2-SnO2 trong điều kiện chiếu và không chiếu tia UV
    • 3.4.7. Nghiên cứu động học quá trình xử lý MO khi chiếu và không chiếu tia UV
    • 3.4.8. Nghiên cứu ORP của dung dịch sau xử lý khi chiếu và không chiếu tia UV
    • 3.4.9. Đề xuất cơ chế xử lý MO