Tên luận án:
TỔNG HỢP VẬT LIỆU TRÊN CƠ SỞ KHUNG CƠ KIM Me-BTC ỨNG DỤNG TRONG XỬ LÝ DƯ LƯỢNG TETRACYCLINE VÀ HẤP PHỤ KHÍ H2S, CO2
Ngành:
Hóa lý thuyết và hóa lý
Tóm tắt nội dung tài liệu:
Luận án tập trung giải quyết hai thách thức môi trường quan trọng: ô nhiễm không khí do khí acid (CO2, H2S) và ô nhiễm nước do dư lượng kháng sinh tetracycline. Đối với ô nhiễm không khí, luận án chỉ ra sự cần thiết phải loại bỏ khí acid khỏi khí tự nhiên nén (CNG) để tránh ngộ độc chất xúc tác và ăn mòn thiết bị. Vật liệu khung cơ kim (MOF), đặc biệt là Me-BTC, được đánh giá cao về khả năng hấp phụ khí acid nhờ diện tích bề mặt và thể tích mao quản lớn, nhưng lại kém bền trong môi trường ẩm cao. Đối với ô nhiễm nước, dư lượng kháng sinh tetracycline bền vững và khó xử lý, đe dọa sức khỏe con người và hệ sinh thái. Công nghệ quang xúc tác sơ đồ Z sử dụng Me-BTC biến tính với các chất bán dẫn như Ag3PO4, GCN, ZnO, TiO2 được xem là giải pháp tiềm năng, dù vẫn còn hạn chế về khả năng phân tách và truyền điện tích, cùng với quy trình tổng hợp Me-BTC độc hại và tốn kém.
Nghiên cứu đã tổng hợp thành công các vật liệu composite GCN/Me-BTC (Me: Fe, Cu, Co, Ni, Mn, Cr), GCN/FeNi-BTC/CQD, Ag3PO4/GCN/FeNi-BTC/CQD (AGF-CQD) và M-Cu-BTC-II (M: Mg, Fe, Ni, Co, Zn, Mn, Zr; II: isopropanol và imidazole) bằng phương pháp thủy nhiệt hỗ trợ vi sóng trong 30 phút mà không sử dụng dung môi hữu cơ độc hại. Vật liệu AGF-CQD thể hiện hiệu suất quang xúc tác vượt trội, đạt 98,4% loại bỏ tetracycline sau 60 phút chiếu sáng, nhờ diện tích bề mặt cao, khả năng hấp thụ ánh sáng nhìn thấy mạnh, phân tách điện tích hiệu quả và giảm tái tổ hợp electron-lỗ trống. Cơ chế phân tách điện tử và hình thành gốc phản ứng theo sơ đồ Z đã được xác định, với thứ tự vai trò của các gốc phản ứng là O2¯ > h⁺ > OH.
Về khả năng hấp phụ khí, vật liệu Ni-Cu-BTC-II đạt dung lượng hấp phụ cao đối với CO2 (5,91 mmol g¯¹) và H2S (5,84 mmol g¯¹) ở điều kiện môi trường (25 °C và 1 atm) và duy trì ổn định trong 10 chu kỳ hấp phụ CO2. Hiệu quả này được lý giải bởi diện tích bề mặt cao, thể tích mao quản lớn và kích thước mao quản phù hợp (kênh tứ diện 5 Å và kênh vuông 9 Å). Tương tác tĩnh điện đóng vai trò quan trọng trong hấp phụ khí acid, và liên kết hóa học giữa các ion kim loại (Cu2+, Ni2+) với nguyên tử S trong H2S cũng góp phần nâng cao hiệu quả hấp phụ H2S.
Mục lục chi tiết:
- MỞ ĐẦU
- CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN (29 trang)
- Giới thiệu tổng quan về chất xúc tác quang sơ đồ Z, MOF ứng dụng trong xử lý môi trường nước và khí, tổng hợp MOF bằng phương pháp thủy nhiệt kết hợp vi sóng, các hệ vật liệu Ag3PO4, GCN, CQD, Fe-BTC và Cu-BTC.
- CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM (14 trang)
- 2.1. Hóa chất và thiết bị
- 2.2. Quy trình thực nghiệm tổng hợp vật liệu
- Quy trình tổng hợp vật liệu GCN, CQD và Ag3PO4
- Quy trình tổng hợp GCN/Me-BTC (Me: Fe, Cu, Ni, Co, Mn và Cr).
- Quy trình tổng hợp vật liệu GCN/CQD/FeNi-BTC
- Quy trình tổng hợp Ag3PO4/GCN/FeNi-BTC/CQD (AGF-CQD)
- Quy trình tổng hợp vật liệu Cu-BTC-II và M-Cu-BTC-II
- 2.3. Các phương pháp đặc trưng vật liệu
- Đặc trưng các tính chất hóa lý của vật liệu bao gồm XRD, FTIR, EDS, XPS, BET, SEM, TEM, các phương pháp quang điện hóa (UV-Vis DRS, PL, Photocurent, Mott-Schottky, EPR và EIS).
- 2.5. Đánh giá hiệu quả của vật liệu
- Đánh giá hoạt tính của các vật liệu GCN, CQD, Ag3PO4, GCN/Me-BTC, GCN/CQD/FeNi-BTC, Ag3PO4/GCN/FeNi-BTC/CQD trong quá trình xử lý thuốc kháng sinh tetracycline trong môi trường nước.
- Đánh giá khả năng hấp phụ khí CO2, H2S, CH4, N2 của vật liệu M-Cu-BTC-II và ảnh hưởng của nhiệt độ đến khả năng hấp phụ khí CO2, H2S.
- CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN (82 trang)
- 3.1. Đặc trưng tính chất và ứng dụng của GCN/Me-BTC trong xử lý tetracycline và hấp phụ CO2
- 3.1.1. Các kết quả đặc trưng của vật liệu GCN/Me-BTC
- 3.1.2. Ứng dụng của GCN/Me-BTC trong xử lý tetracycline và hấp phụ CO2
- 3.2. Đặc trưng tính chất và ứng dụng của GCN/CQD/FeNi-BTC trong xử lý tetracycline
- 3.2.1. Các kết quả đặc trưng của vật liệu GCN/CQD/FeNi-BTC
- 3.2.2. Ứng dụng của GCN/CQD/FeNi-BTC trong xử lý tetracycline
- 3.3. Vật liệu Ag3PO4/GCN/FeNi-BTC/CQD (AGF-CQD)
- 3.3.1. Các kết quả đặc trưng vật liệu AGF-CQD
- 3.3.2. Hiệu quả xử lý TC của chất xúc tác quang Fe-NiBTC, 20%AGF và AGF-CQD
- 3.3.4. Cơ chế phân tách điện tử và hình thành các gốc phản ứng
- 3.4. Vật liệu Cu-BTC-II ứng dụng làm chất hấp phụ khí acid (CO2 và H2S)
- 3.5. Vật liệu M-Cu-BTC-II ứng dụng làm chất hấp phụ khí acid (CO2 và H2S)
- 3.5.1. Các kết quả đặc trưng vật liệu Cu-BTC-II và M-Cu-BTC-II
- 3.5.1.3. Đường đẳng nhiệt hấp phụ giải hấp phụ N2 của M-Cu-BTC-II
- 3.5.1.6. Tính chất bề mặt và acid-base
- 3.5.2. Hấp phụ khí H2S, CO2, N2 và CH4 trên M-Cu-BTC-II
- 3.5.8. Khả năng tái sử dụng của Ni-Cu-BTC-II
- KẾT LUẬN
- ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN
- DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN