Luận án Nghiên cứu tổng hợp hệ xúc tác CuO/Co3O4 trên một số chất mang để oxi hóa hơi dung môi hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) ở nhiệt độ thấp

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP HỆ XÚC TÁC CuO/C03O4 TRÊN MỘT SỐ CHẤT MANG ĐỂ OXI HÓA HƠI DUNG MÔI HƯU CƠ DỄ BAY HƠI (VOCs) Ở NHIỆT ĐỘ THẤP

Ngành:

Kỹ thuật môi trường

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Nghiên cứu này tập trung vào giải quyết vấn đề xử lý hơi dung môi hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) ở nhiệt độ thấp, một thách thức mà các phương pháp hấp phụ truyền thống còn hạn chế, đặc biệt với VOCs có dung lượng hấp phụ nhỏ hoặc khó thu hồi. Phương pháp oxi hóa xúc tác, đặc biệt sử dụng xúc tác đa oxit kim loại, được xem là giải pháp hiệu quả, có khả năng thay thế xúc tác kim loại quý do chi phí thấp và bền vững hơn trong môi trường khí axit.

Mục tiêu chính của luận án là tổng hợp hệ xúc tác đa oxit kim loại CuO/Co3O4 trên các chất mang than hoạt tính, silica gel và MCM-41 nhằm oxi hóa VOCs ở nhiệt độ thấp. Nghiên cứu cũng hướng tới việc xác định thành phần tối ưu của xúc tác và so sánh hiệu quả của các phương pháp tổng hợp khác nhau (tẩm ướt và muối nóng chảy).

Nội dung nghiên cứu bao gồm tổng quan tài liệu, tổng hợp xúc tác Cu và Co trên các chất mang đã chọn bằng hai phương pháp, sau đó xác định đặc tính của chúng thông qua các phương pháp hóa lý như cân nhiệt, hấp phụ vật lý, SEM, XRD, TPD-O2 và hấp phụ hóa học. Hoạt tính xúc tác được kiểm tra bằng quá trình oxi hóa CH4 và sau đó là toluen, đánh giá khả năng hấp phụ, giải hấp phụ và oxi hóa trực tiếp.

Kết quả cho thấy việc điều chế thành công các chất xúc tác oxit lưỡng kim coban và đồng trên các chất mang. Sự kết hợp của oxit Cu và Co giúp giảm kích thước hạt và tăng độ phân tán kim loại, cải thiện hoạt tính oxi hóa. Co3O4 đóng vai trò quan trọng trong oxi hóa mêtan và VOCs, trong khi CuO giúp giảm kích thước tinh thể và tăng độ phân tán. Xúc tác SS-M10Co thể hiện hoạt tính cao nhất trong oxi hóa mêtan (chuyển hóa 93,5%, hiệu suất CO2 92% ở 450°C). Đối với xử lý toluen, than hoạt tính là chất mang phù hợp nhất cho quá trình hấp phụ và oxi hóa giải hấp phụ, với xúc tác WI-AC5Cu5Co đạt chuyển hóa hoàn toàn toluen thành CO2 và H2O ở 180°C. Tuy nhiên, ở nồng độ toluen ban đầu cao, vẫn còn toluen thải ra. Trong oxi hóa trực tiếp toluen, xúc tác chứa 7% Cu và 3% Co trên MCM-41 cho hiệu suất tốt nhất, đạt 100% chuyển hóa toluen và phân hủy hoàn toàn thành CO2 ở 400°C. Những kết quả này cho thấy tiềm năng ứng dụng cao của hệ xúc tác trong xử lý VOCs.

Mục lục chi tiết:

• CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN

  • 1.1. Tổng quan về hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs)
  • 1.2. Tổng quan về phương pháp xử lý VOCs
  • 1.3. Oxi hóa VOCs có xúc tác
    • 1.3.1. Cơ chế oxi hóa
    • 1.3.2. Xúc tác oxi hóa VOCs
      • 1.3.2.1. Xúc tác kim loại quí
      • 1.3.2.2. Xúc tác oxit kim loại chuyển tiếp
      • 1.3.2.3. Non-noble mix metal oxides
    • 1.3.3. Tổng quan về chất mang và phương pháp tổng hợp xúc tác

• CHƯƠNG 2. THÍ NGHIỆM

  • 2.1. Tổng hợp xúc tác
    • 2.1.1. Phương pháp tẩm ướt
    • 2.1.2. Phương pháp muối nóng chảy
  • 2.2. Đặc tính của xúc tác
    • 2.2.1. Cân nhiệt
    • 2.2.2. Hấp phụ vật lý
    • 2.2.3. X-ray diffraction
    • 2.2.4. Hiển vi điện tử quét
    • 2.2.5. Giải hấp phụ theo nhiệt độ
  • 2.3. Đánh giá hấp phụ và oxi hóa
    • 2.3.1. Đánh giá khả năng hấp phụ và giải hấp phụ bằng dòng N2
    • 2.3.2. Đánh giá khả năng oxi hóa toluen
      • Khả năng oxi hóa trong quá trình giải hấp phụ:
      • Khả năng oxi hóa trực tiếp:
    • 2.3.3. Catalytic activity measurement for complete oxidation of methane

• CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

  • 3.1. Đặc tính của xúc tác
    • 3.1.1. Cân nhiệt
    • 3.1.2. Hấp phụ vật lý
    • 3.1.3. X-ray diffraction (XRD)
    • 3.1.4. Hiển vi điện tử quét
    • 3.1.5. Giải hấp phụ theo nhiệt độ
      • 3.1.5.1. Xung CO
      • 3.1.5.2. Giải hấp phụ O2 theo nhiệt độ (O2-TPD)
  • 3.2. Đánh giá khả năng oxi hóa mêtan
  • 3.3. Xử lý toluen
    • 3.3.1. Hấp phụ toluen trên chất mang
      • 3.3.1.1. Hấp phụ toluen trên Cu-Co/AC
      • 3.3.1.2. Hấp phụ toluen trên Cu-Co /Silica gel
      • 3.3.1.3. Hấp phụ toluen trên Cu-Co/MCM41
    • 3.3.2. Oxi hóa toluen trong quá trình giải hấp phụ
      • 3.3.2.1. Oxi hóa toluen trên Cu-Co/AC trong quá trình giải hấp phụ
      • 3.3.2.2. Oxi hóa toluen trên Cu-Co/Silica gel trong quá trình giải hấp phụ
      • 3.3.2.3. Oxi hóa toluen trên Cu-Co/MCM-41 trong quá trình giải hấp phụ
    • 3.3.3. Oxi hóa trực tiếp toluen
      • 3.3.3.1. Oxi hóa trực tiếp toluen trên xúc tác Cu-Co /Silica gel
      • 3.3.3.2. Oxi hóa trực tiếp toluen trên xúc tác Cu-Co/MCM-41
      • 3.3.3.3. Oxi hóa trực tiếp toluen trên xúc tác oxit Cu-Co không có chất mang

• KẾT LUẬN

• KHUYẾN NGHỊ