Nghiên cứu chế tạo và tính chất quang của chấm lượng tử bán dẫn hợp chất ba nguyên tố I-III-VI2 (CuInS2)
Vật liêu Quang học, Quang tử và Quang điện tử
Luận án này tập trung vào nghiên cứu và chế tạo chấm lượng tử bán dẫn hợp chất ba nguyên tố I-III-VI2 (CuInS2), nhằm giải quyết vấn đề độc tính của các chấm lượng tử bán dẫn hợp chất II-VI truyền thống (như CdSe, CdTe) thường được sử dụng. Các vật liệu cấu trúc nano, đặc biệt là chấm lượng tử, đang thu hút sự quan tâm lớn nhờ các hiệu ứng giam giữ lượng tử và hiệu ứng bề mặt độc đáo, mở ra tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong y-sinh học (đánh dấu huỳnh quang) và linh kiện quang điện tử. CuInS2 (CIS), với cấu trúc tinh thể chalcopyrite, vùng cấm thẳng khoảng 1,53 eV, và khả năng phát quang mạnh trong vùng phổ vàng cam-đỏ (570–750 nm) cùng hiệu suất huỳnh quang cao, được xem là vật liệu không độc hại đầy triển vọng cho các ứng dụng đánh dấu sinh học.
Luận án được cấu trúc thành bốn chương chính: Chương 1 cung cấp tổng quan về vật liệu nano và bán dẫn hợp chất I-III-VI2 cấu trúc nano. Chương 2 mô tả các phương pháp thực nghiệm được sử dụng. Chương 3 trình bày công nghệ chế tạo, vi hình thái và cấu trúc của chấm lượng tử CuInS2 và CuInS2/ZnS. Chương 4 đi sâu vào tính chất quang của chấm lượng tử CuInS2 và CuIn(Zn)S2.
Các kết quả nghiên cứu cho thấy việc chế tạo thành công các chấm lượng tử CuInS2, CuInS2/ZnS, CuIn(Zn)S2, CuIn(Zn)S2/ZnS và CuIn(Al)S2 bằng phương pháp gia nhiệt trong dung môi diesel và phương pháp thủy nhiệt trong môi trường nước. Việc sử dụng diesel được đánh giá là một sáng kiến công nghệ hiệu quả về chi phí và giảm thiểu độc hại. Các chấm lượng tử CIS chế tạo có cấu trúc lập phương, dạng tựa cầu với kích thước trung bình khoảng 3,5 nm, thể hiện rõ hiệu ứng giam giữ lượng tử. Huỳnh quang của CIS chủ yếu do tái hợp cặp điện tử-lỗ trống ở trạng thái đôno-axépto, tương tự như trong tinh thể khối. Việc bọc vỏ ZnS giúp thụ động hóa bề mặt, tăng cường cường độ huỳnh quang. Sự pha tạp Zn vào CuInS2 (CIZS) đã cải thiện chất lượng tinh thể, làm rõ bờ hấp thụ exciton và tăng hiệu suất huỳnh quang thông qua việc bù đắp các sai hỏng mạng. Các nghiên cứu phụ thuộc nhiệt độ của CIZS xác nhận tính chất hấp thụ exciton và tái hợp đôno-axépto, với cường độ huỳnh quang tăng khi nhiệt độ giảm. Luận án cũng quan sát được hiệu ứng truyền năng lượng cộng hưởng giữa các chấm lượng tử CIZS, phụ thuộc vào khoảng cách giữa chúng, và vai trò của Al trong điều chỉnh năng lượng vùng cấm và tái hợp phát quang của CuIn(Al)S2.