NGHIÊN CỨU ẢNH HƯỞNG CỦA CHIẾU XẠ ELECTRON TỪ MÁY GIA TỐC ĐẾN CẤU TRÚC CỦA VẬT LIỆU ZEOLITE ZSM-5
Vật lý nguyên tử và hạt nhân (Mã số: 9.44.01.06)
Luận án "Nghiên cứu ảnh hưởng của chiếu xạ electron từ máy gia tốc đến cấu trúc của vật liệu zeolite ZSM-5" tập trung vào việc phát triển một phương pháp biến tính vật lý mới cho zeolite ZSM-5 bằng chiếu xạ chùm electron (EB) nhằm nâng cao hiệu suất xúc tác trong công nghiệp hóa dầu. Zeolite ZSM-5 là một xúc tác quan trọng, nhưng các phương pháp biến tính hóa học truyền thống thường phức tạp, tốn kém và gây hại môi trường. Nghiên cứu này đề xuất chiếu xạ EB như một giải pháp thay thế tiềm năng, có khả năng ứng dụng ở quy mô công nghiệp.
Nghiên cứu đã làm sáng tỏ cơ chế biến đổi cấu trúc của ZSM-5 dưới tác động của chiếu xạ EB ở các mức liều khác nhau, kết hợp với quá trình nung nhiệt. Ở liều thấp (10 – 110 kGy), chiếu xạ EB thúc đẩy sự hình thành và ổn định các tổ silanol, đồng thời tạo điều kiện cho quá trình kết tinh pha rắn và hình thành lỗ xốp trung bình, đạt tối ưu ở 30 kGy và 600 °C. Ở mức thông lượng chiếu cao (10^14 – 10^16 e/cm²), cơ chế biến tính chủ yếu liên quan đến sự loại bỏ một phần các nguyên tử Al, Si, O khỏi mạng lưới, tạo monovacancy và biến đổi cấu trúc kênh mao quản. Các kỹ thuật phổ kế hạt nhân tiên tiến (PAL, DB, SSNMR) và các phương pháp hỗ trợ (XRD, SEM, FTIR) đã được sử dụng để phân tích cấu trúc vi mô và cơ chế này.
Kết quả thử nghiệm xúc tác cho thấy ZSM-5 biến tính bằng chiếu xạ EB ở thông lượng tối ưu (7,35 – 8,82x10^14 e/cm²) đã cải thiện đáng kể hiệu suất sinh propylene (tăng đến 26,89% ở mẫu đã xử lý giảm hoạt tính) mà không gây suy giảm đáng kể sản lượng xăng, vượt trội so với hiệu quả của các phương pháp biến tính hóa học thông thường. Đặc biệt, vật liệu biến tính bằng chiếu xạ EB còn thể hiện độ bền xúc tác vượt trội sau quá trình xử lý giảm hoạt tính.
Những đóng góp quan trọng của luận án bao gồm thiết kế và mô phỏng hộp chứa mẫu tối ưu cho chiếu xạ đồng nhất, làm rõ cơ chế biến tính ZSM-5 bằng phân tích đa dạng, và công bố kết quả trên các tạp chí quốc tế uy tín cùng với bằng bảo hộ độc quyền sáng chế. Nghiên cứu mở ra tiềm năng ứng dụng thực tiễn chiếu xạ EB để sản xuất ZSM-5 quy mô lớn từ nguyên liệu trong nước, đáp ứng nhu cầu của ngành công nghiệp hóa dầu.
1.1. Tổng quan về vật liệu zeolite ZSM-5
1.2. Tình hình nghiên cứu biến tính cấu trúc zeolite ZSM-5 bằng phương pháp hoá học
1.3. Tình hình nghiên cứu biến đổi cấu trúc zeolite bằng phương pháp vật lý
1.4. Tương tác của electron với zeolite ZSM-5 và tính toán, ước lượng liều hấp thụ của zeolite ZSM-5 trong chiếu xạ EB
1.5. Tổng quan phương pháp phổ kế nghiên cứu cấu trúc zeolite, ưu điểm của phương pháp hủy positron-electron
1.6. Nhận xét chung
1.6.1. Các tồn tại liên quan đến đề tài luận án
1.6.2. Các nội dung được tập trung giải quyết trong luận án
3.1. Kết quả mô phỏng
3.3. Kết quả phân tích cấu trúc
4.1. Kết luận
4.2. Những đóng góp mới của luận án
4.3. Kiến nghị phương hướng nghiên cứu tiếp theo
Tạp chí quốc tế
Tạp chí trong nước