Luận án Nghiên cứu biến tính vỏ trấu thành xúc tác cacbon hóa mao quản trung bình, sử dụng để tổng hợp dầu nhờn sinh học

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU BIẾN TÍNH VỎ TRẤU THÀNH XÚC TÁC CACBON HÓA MAO QUẢN TRUNG BÌNH, SỬ DỤNG ĐỂ TỔNG HỢP DẦU NHỜN SINH HỌC

Ngành:

Kỹ thuật Hóa học

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án tiến sĩ này tập trung vào nghiên cứu biến tính vỏ trấu thành xúc tác cacbon hóa mao quản trung bình (MQTB) và ứng dụng chúng để tổng hợp dầu nhờn sinh học (DNSH). Xuất phát từ nhu cầu về DNSH "xanh" và những hạn chế của xúc tác axit truyền thống (gây ăn mòn, không tái sử dụng hoặc hoạt tính thấp), nghiên cứu đề xuất chế tạo xúc tác cacbon hóa MQTB từ vỏ trấu – một phụ phẩm nông nghiệp dồi dào tại Việt Nam.

Mục tiêu chính bao gồm chế tạo và đặc trưng xúc tác mesocacbon từ vỏ trấu bằng phương pháp khuôn mẫu mềm, đảm bảo lực axit mạnh, bền vững, bề mặt riêng cao và phân bố mao quản thích hợp. Luận án cũng đánh giá ảnh hưởng của việc tách hoặc không tách silic trong nguyên liệu vỏ trấu đến cấu trúc và hoạt tính của xúc tác, sau đó ứng dụng các xúc tác này để chuyển hóa dầu thầu dầu thành DNSH gốc dạng este và polyol, đồng thời đánh giá các tính chất của sản phẩm.

Các đóng góp mới của luận án bao gồm việc chế tạo thành công xúc tác mesocacbon vỏ trấu có cấu trúc MQTB trật tự, bề mặt riêng cao, lực axit mạnh và độ bền nhiệt, thủy nhiệt tốt. Phân tích hiện đại (XPS, TG-DSC-MS) đã xác nhận cấu trúc đa vòng thơm ngưng tụ và nhóm Caromatic-SO3H là tâm hoạt tính. Luận án cũng thành công trong việc tạo hạt cho xúc tác, cải thiện đáng kể khả năng lắng tách và thu hồi (>99%) mà không làm giảm bề mặt riêng hay cấu trúc MQTB.

Kết quả khảo sát quá trình tổng hợp DNSH gốc dạng este trên xúc tác mesocacbon vỏ trấu cho hiệu suất cao (~92,5%) trong điều kiện tối ưu (130°C, 6 giờ, tỷ lệ mol anhydrit axetic/dầu 6/1, H2O2/dầu 4/1, 10% xúc tác, 600 vòng/phút), và xúc tác có khả năng tái sử dụng tốt (đến 14 lần). DNSH gốc dạng este thu được có chất lượng tốt, đáp ứng hầu hết các tiêu chuẩn thương phẩm, trong khi DNSH gốc dạng polyol cần cải thiện độ nhớt. Nghiên cứu này có ý nghĩa khoa học và thực tiễn quan trọng trong việc phát triển DNSH từ nguyên liệu tái tạo.

Mục lục chi tiết:

• B. NỘI DUNG LUẬN ÁN

  • Chương I. TỔNG QUAN LÝ THUYẾT

    • 1.1. TỔNG QUAN VỀ DẦU NHỜN VÀ CÔNG DỤNG CỦA DẦU NHỜN
    • 1.2. TỔNG QUAN VỀ DẦU NHỜN SINH HỌC
    • 1.3. TỔNG QUAN VỀ XÚC TÁC CHO QUÁ TRÌNH TỔNG HỢP DNSH
    • ĐỊNH HƯỚNG NGHIÊN CỨU CỦA LUẬN ÁN

  • Chương II. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

    • 2.1. HÓA CHẤT VÀ NGUYÊN LIỆU SỬ DỤNG TRONG LUẬN ÁN
    • 2.2. CHẾ TẠO XÚC TÁC MESO CACBON VỎ TRẤU
    • 2.2.1. Chế tạo xúc tác mesocacbon vỏ trấu từ biochar-S không tách Si (xúc tác MRC)
    • 2.2.2. Chế tạo xúc tác mesocacbon vỏ trấu từ biochar-S đã tách Si (xúc tác MRC-deSi)
    • 2.3. ĐÁNH GIÁ ĐỘ BỀN NHIỆT CỦA XÚC TÁC MRC VÀ MRC-deSi
    • 2.4. ĐÁNH GIÁ ĐỘ BỀN THỦY NHIỆT CỦA XÚC TÁC MRC VÀ MRC-deSi
    • 2.5. TẠO HẠT CHO XÚC TÁC MRC VÀ MRC-deSi
    • 2.6. TỔNG HỢP DNSH TỪ DẦU THẦU DẦU TRÊN XÚC TÁC MRC VÀ MRC-deSi
    • 2.6.1. Xác định một số chỉ tiêu cơ bản của dầu dầu thầu
    • 2.6.2. Quá trình tổng hợp DNSH từ dầu thầu dầu
    • 2.6.3. Các thông số khảo sát trong quá trình tổng hợp DNSH từ dầu thầu dầu
    • 2.6.4. Tái sử dụng xúc tác MRC và MRC-deSi
    • 2.7. CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH HÓA LÝ ĐỂ ĐẶC TRƯNG XÚC TÁC

  • Chương III. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

    • 3.1. TÍNH CHẤT CỦA NGUYÊN LIỆU VÀ TIỀN CHẤT ĐỂ CHẾ TẠO XÚC TÁC MESO CACBON VỎ TRẤU
    • 3.1.1. Tính chất của vỏ trấu
    • 3.1.2. Tính chất của biochar và biochar sunfo hóa từ vỏ trấu
    • 3.2. CHẾ TẠO XÚC TÁC MESO CACBON VỎ TRẤU TỪ TIỀN CHẤT BIOCHAR-S KHÔNG TÁCH SILICA
    • 3.2.1. Ảnh hưởng của nhiệt độ ngưng tụ đến cấu trúc xúc tác mesocacbon vỏ trấu
    • 3.2.2. Ảnh hưởng của tỷ lệ khối lượng chất tạo cấu trúc CTAB/biochar-S đến cấu trúc xúc tác mesocacbon vỏ trấu
    • 3.2.3. Giản đồ XRD góc rộng của các xúc tác mesocacbon vỏ trấu tại các tỷ lệ CTAB/biochar-S khác nhau
    • 3.2.4. Hình thái học của xúc tác mesocacbon vỏ trấu
    • 3.2.5. Đặc trưng các nhóm chức có trong xúc tác thông qua phổ FT-IR
    • 3.3. CHẾ TẠO XÚC TÁC MESOCACBON VỎ TRẤU TỪ TIỀN CHẤT BIOCHAR-S ĐÃ TÁCH SILICA
    • 3.3.1. Giản đồ XRD
    • 3.3.2. Phổ FT-IR
    • 3.3.3. Cấu trúc xốp và phân bố mao quản
    • 3.3.4. Lực axit theo TPD-NH3
    • 3.3.5. Độ bền nhiệt và độ bền thủy nhiệt
    • 3.3.6. Phân tích môi trường liên kết quanh các nguyên tố trong các xúc tác theo phổ XPS
    • 3.4. NGHIÊN CỨU TẠO HẠT CHO XÚC TÁC
    • 3.5. KẾT QUẢ KHẢO SÁT QUÁ TRÌNH TỔNG HỢP DẦU NHỜN SINH HỌC
    • 3.5.1. Một số tính chất của dầu thầu dầu
    • 3.5.2. Kết quả khảo sát quá trình tổng hợp DNSH gốc dạng este
    • 3.5.3. Một số tính chất của DNSH gốc este đã tổng hợp
    • 3.5.4. Dầu nhờn sinh học gốc dạng polyol
    • 3.5.5. Khả năng tái sử dụng của xúc tác MRC và MRC-deSi

  • KẾT LUẬN