VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ KIM LOẠI ĐỒNG (II) – CARBOXYLATE: TỔNG HỢP, BIẾN TÍNH VÀ ỨNG DỤNG
HÓA HỮU CƠ Mã số: 9440114
Luận án tập trung vào nghiên cứu tổng hợp, biến tính và ứng dụng của vật liệu khung hữu cơ kim loại (MOFs), cụ thể là MOF-199 trên cơ sở ion Cu(II) và benzene-1,3,5-tricarboxylate. Công trình này giải quyết tính cấp thiết về phát triển các dẫn xuất MOF-199 cho các ứng dụng mới trong điện hóa và quang xúc tác tại Việt Nam.
Nghiên cứu đã thành công trong việc tổng hợp MOF-199 bằng cả phương pháp dung nhiệt và vi sóng, trong đó phương pháp vi sóng cho thấy hiệu suất cao hơn, thời gian tổng hợp ngắn hơn và diện tích bề mặt lớn hơn. MOF-199 được điều chế có độ kết tinh cao và hình thái bát diện. Vật liệu này đã được ứng dụng hiệu quả làm chất biến tính điện cực GCE (MOF-199/Naf-GCE) để phân tích điện hóa đồng thời paracetamol (PAR) và caffeine (CAF) với giới hạn phát hiện thấp (1,3×10⁻⁶ M cho PAR và 1,2×10⁻⁶ M cho CAF), đạt độ thu hồi cao trong mẫu thuốc thực tế.
Bên cạnh đó, luận án cũng nghiên cứu tổng hợp NH2-MOF-199 thông qua biến tính MOF-199 bằng hợp chất 2-aminobenzene-1,4-dicarboxylate (ABDC) theo phương pháp gián tiếp. Vật liệu NH2-MOF-199 giữ được cấu trúc ban đầu của MOF-199 và có diện tích bề mặt 822 m²/g, thể hiện tiềm năng trong việc xác định đồng thời các kim loại nặng (Pb(II), Cd(II)) và các axit hữu cơ (axit uric, axit ascorbic) với giới hạn phát hiện thấp.
Một đóng góp quan trọng khác là việc tổng hợp Zn-MOF-199 bằng cách biến tính MOF-199 với muối Zn(II). Vật liệu này, với sự phân bố đều các hạt nano Zn-BTC trong ma trận MOF-199, cho thấy hoạt tính xúc tác cao cho phản ứng acetal hóa benzaldehyde bằng methanol (hiệu suất 89,3%) và có độ ổn định, khả năng tái sử dụng tốt.
Cuối cùng, luận án đã tổng hợp thành công lưỡng oxit nano n-p ZnO/CuO từ vật liệu Zn-MOF-199 bằng phương pháp phân hủy nhiệt. ZnO/CuO có cấu trúc nano đa chiều, diện tích bề mặt lớn (32,5 m²/g) và hấp thụ tốt ánh sáng khả kiến. Vật liệu này thể hiện hoạt tính quang xúc tác vượt trội cho quá trình phân hủy các chất màu hữu cơ, đặc biệt là methylene blue, so với các oxit đơn lẻ. Cơ chế và động học của quá trình phân hủy cũng được nghiên cứu, khẳng định ZnO/CuO là một quang xúc tác tiềm năng, ổn định và có khả năng tái sử dụng cao cho xử lý nước thải công nghiệp.