Luận án Nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite quang xúc tác trên nền UiO-66 và MIL-101 (Cr) tận dụng nguồn PET thải ứng dụng trong xử lý môi trường

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE QUANG XÚC TÁC TRÊN NỀN UiO-66 VÀ MIL-101(Cr) TẬN DỤNG NGUỒN PET THẢI ỨNG DỤNG TRONG XỬ LÝ MÔI TRƯỜNG

Ngành:

Hóa lý thuyết và hoá lý

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite quang xúc tác trên nền UiO-66 và MIL-101(Cr) tận dụng nguồn PET thải ứng dụng trong xử lý môi trường" được thực hiện nhằm giải quyết thách thức ô nhiễm môi trường từ các chất hữu cơ khó phân hủy và vi nhựa. Bối cảnh nghiên cứu chỉ ra rằng vật liệu khung kim loại – hữu cơ (MOFs) với cấu trúc xốp như UiO-66(Zr) và MIL-101(Cr), được tổng hợp từ terephthalic acid (TPA) tái chế từ nhựa PET thải, có tiềm năng nhưng còn hạn chế về hiệu quả xúc tác quang và độ bền. Do đó, việc tích hợp các pha hoạt tính quang điện như TiO2, chấm lượng tử carbon (CQDs) và chalcogenide vào nền MOFs là cần thiết để nâng cao khả năng xúc tác và ổn định.

Mục tiêu chính của luận án là tái chế nhựa PET thải thành TPA làm nguyên liệu đầu để tổng hợp UiO-66 và MIL-101(Cr). Sau đó, chế tạo các vật liệu nanocomposite quang xúc tác trên nền MOFs này và ứng dụng chúng để loại bỏ hiệu quả tồn dư thuốc kháng sinh tetracycline (TC) và vi nhựa polystyrene (PS MPs) trong môi trường nước. Các nội dung nghiên cứu chính bao gồm: hoàn thiện quy trình tái chế PET thành TPA; tổng hợp và đặc trưng các vật liệu composite quang xúc tác trên nền UiO-66 và MIL-101(Cr) với các pha hoạt tính là CQDs, TiO2 và các chalcogenide; khảo sát hoạt tính hấp phụ-xúc tác của các vật liệu tổng hợp trong việc loại bỏ TC và PS MPs; và bước đầu đề xuất cơ chế quang xúc tác.

Kết quả nổi bật cho thấy các vật liệu composite đạt hiệu suất phân hủy cao: CQDs@UiO-66 đạt 99,1% cho thuốc nhuộm RR-195; 40% AgInS2@MIL-101(Cr) đạt ~99% cho TC; N-TiO2@UiO-66(Zr) gần 100% loại bỏ PS MPs trong pha lỏng. Đặc biệt, vật liệu TiO2@In2S3/MIL-101(Cr) (TIM) cho thấy khả năng hấp phụ và quang xúc tác nổi bật (Eg=2,7 eV), xử lý đồng thời TC (99,9%) và PS MPs (100% phân hủy sau hấp phụ) với độ ổn định cao qua nhiều chu kỳ. Luận án đã đóng góp mới trong việc ứng dụng chalcogenide 3 thành phần trên nền MIL-101(Cr) để xử lý TC và nghiên cứu cơ chế, cũng như khảo sát khả năng loại bỏ đồng thời TC và PS MPs bằng vật liệu composite trên nền UiO-66 và MIL-101(Cr).

Mục lục chi tiết:

• MỞ ĐẦU

  • 1. Tính cấp thiết của luận án
  • 2. Mục tiêu nghiên cứu của luận án
  • 3. Các nội dung nghiên cứu chính của luận án

• CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN

  • 1.1. Tổng hợp vật liệu khung kim loại - hữu cơ (MOFs) từ nhựa PET thải
  • 1.2. Vật liệu composite trên nền vật liệu UiO-66 và MIL-101(Cr)
    • 1.2.1. Tổng quan về vật liệu composite trên nền MOFs
    • 1.2.2. Tổng quan về vật liệu composite trên nền UiO-66 và MIL-101(Cr)
  • 1.3. Một số pha hoạt tính quang trong vật liệu composite trên nền MOFs
  • 1.4. Tình hình xử lý tetracyline và vi nhựa polystyrene sử dụng chất xúc tác quang nanocomposite

• CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM

  • 2.1. Nguyên liệu và hóa chất
  • 2.2. Thực nghiệm và phương pháp nghiên cứu
    • 2.2.1. Tổng hợp terephthalic acid (TPA) từ PET thải
    • 2.2.2. Tổng hợp vật liệu MOFs từ TPA tái chế
      • a. Điều chế MIL-101(Cr)
      • b. Điều chế UiO-66
    • 2.2.3. Tổng hợp composite trên nền UiO-66
      • a. Tổng hợp CQDs/UiO-66
      • b. Tổng hợp composite N-TiO2/UiO-66
    • 2.2.4. Tổng hợp composite trên nền MIL-101(Cr)
      • a. CQDs@MIL-101(Cr)
      • b. AgInS2@MIL-101(Cr)
      • c. CuInS2@MIL-101(Cr)
      • d. TiO2@In2S3/MIL-101(Cr)
    • 2.2.5. Đánh giá hiệu quả xử lý chất hữu cơ gây ô nhiễm môi trường của vật liệu tổng hợp
      • a. Đánh giá hiệu quả xử lý thuốc kháng sinh TC/ thuốc nhuộm RR-195
      • b. Vi nhựa PS
    • 2.2.6. Các phương pháp đặc trưng vật liệu

  • CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

    • 3.1. Tổng hợp và khảo sát đặc tính vật liệu khung kim loại-hữu cơ (MOFs) từ PET thải
      • 3.1.1. Kết quả thu hồi TPA từ PET thải
      • 3.1.2. Đặc trưng vật liệu MIL-101(Cr) và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của composite CQDs@MIL-101(Cr)
      • 3.1.3. Đặc trưng vật liệu UiO-66 và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của composite CQDs@UiO-66
    • 3.2. Vật liệu composite trên cơ sở MOF trong việc xử lý tetracyline (TC)
      • 3.2.1. Đặc trưng và hoạt tính quang xúc tác của vật liệu AgInS2@MIL-101(Cr)
      • 3.2.2. Đặc trưng và hoạt tính quang xúc tác của vật liệu CuInS2@MIL-101(Cr)
    • 3.3. Vật liệu composite trên cơ sở MOFs trong việc xử lý vi nhựa polystyrene (PS MPs)
      • 3.3.1. Đặc trưng và hoạt tính xúc tác của vật liệu N-TiO2@UiO-66
      • 3.3.2. Đặc trưng và hoạt tính xúc tác của vật liệu TiO2@In2S3/MIL-101(Cr) (TIM)

  • KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

    • Kết luận
    • Kiến nghị
    • NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN

  • DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN