Luận án Nghiên cứu tổng hợp xúc tác trên cơ sở hydrotalcit ba thành phần kim loại MgAl-Co, ứng dụng cho quá trình decacboxyl hóa dầu jatropha thu diesel xanh

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ HYDROTALCIT BA THÀNH PHẦN KIM LOẠI Mg-Al-Co, ỨNG DỤNG CHO QUÁ TRÌNH DECACBOXYL HÓA DẦU JATROPHA THU DIESEL XANH

Ngành:

Kỹ thuật hóa học

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án tập trung vào nghiên cứu tổng hợp nhiên liệu sinh học (NLSH) dạng hydrocacbon (nhiên liệu xanh) từ dầu, mỡ động thực vật, nhằm giảm sự phụ thuộc vào nhiên liệu hóa thạch và hạn chế ô nhiễm môi trường. Đề tài chỉ ra những hạn chế của NLSH chứa oxy như biodiesel (nhiệt trị thấp, ảnh hưởng tuổi thọ động cơ) và đề xuất quá trình decacboxyl hóa là phương pháp khả thi nhất để sản xuất nhiên liệu xanh có tính chất tương tự nhiên liệu khoáng, ít lưu huỳnh và aromatic.

Nghiên cứu hướng đến việc chế tạo và ứng dụng xúc tác hydrotalcit lưỡng chức, đặc biệt là meso hydrotalcit ba thành phần kim loại Mg-Al-Co, trong phản ứng decacboxyl hóa dầu jatropha để thu diesel xanh. Xúc tác meso hydrotalcit được phát triển nhằm khắc phục nhược điểm về cấu trúc mao quản của hydrotalcit thông thường, đảm bảo kích thước mao quản tập trung phù hợp với phân tử triglyxerit trong dầu jatropha.

Các đóng góp chính của luận án bao gồm: Chế tạo thành công xúc tác meso hydrotalcit Mg-Al-Co dạng mao quản trung bình (MQTB) trật tự với bề mặt riêng cao và độ bền nhiệt, thủy nhiệt tốt. Điều khiển kích thước mao quản tập trung của xúc tác về khoảng 36-38 Å, phù hợp với kích thước động học của triglyxerit. Chứng minh sự thay thế đồng hình của ion Co2+ vào mạng hydrotalcit gốc và xác định tính chất lưỡng chức axit – bazơ của xúc tác. Nghiên cứu hệ thống phản ứng decacboxyl hóa dầu jatropha trong pha lỏng gián đoạn, đạt hiệu suất thu phân đoạn diesel xanh 75,84% dưới điều kiện tối ưu (300°C, 2% xúc tác, 2 giờ, 300 vòng/phút), không cần hydro. Xúc tác meso hydrotalcit sau tạo hạt còn giữ được cấu trúc MQTB ổn định và khả năng tái sử dụng tốt (đến 9 lần). Sản phẩm diesel xanh thu được chủ yếu là hydrocacbon từ C13 đến C21, đáp ứng hầu hết tiêu chuẩn diesel thương phẩm, không chứa lưu huỳnh và có trị số xetan cao, cho thấy tiềm năng lớn để phối trộn với diesel thương mại.

Mục lục chi tiết:

• A. GIỚI THIỆU VỀ ĐỀ TÀI

• 2. Mục tiêu, đối tượng và phạm vi nghiên cứu

• 3. Phương pháp nghiên cứu

• 4. Các đóng góp mới của luận án

• 5. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án

  • 5.1. Ý nghĩa khoa học

  • 5.2. Ý nghĩa thực tiễn

• 6. Bố cục của luận án

• B. NỘI DUNG LUẬN ÁN

• Chương I. TỔNG QUAN LÝ THUYẾT

  • 1.1. Khái quát chung về xúc tác dạng hydrotalcit

  • 1.2. Giới thiệu về xúc tác hydrotalcit dạng MQTB

  • 1.3. Khái quát về các phương pháp tổng hợp nhiên liệu xanh

  • 1.4. Tổng quan về quá trình decacboxyl hóa

• ĐỊNH HƯỚNG NGHIÊN CỨU CỦA LUẬN ÁN

• Chương II. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

  • 2.1. Hóa chất và nguyên liệu sử dụng trong luận án

  • 2.2. CHẾ TẠO XÚC TÁC HYDROTALCIT Mg-Al-Co

  • 2.3. CHẾ TẠO XÚC TÁC MESO HYDROTALCIT

  • 2.4. NGHIÊN CỨU ĐIỀU KHIỂN KÍCH THƯỚC MAO QUẢN CỦA XÚC TÁC MESO HYDROTALCIT

  • 2.5. ĐÁNH GIÁ ĐỘ BỀN THỦY NHIỆT CỦA XÚC TÁC MESO HYDROTALCIT

  • 2.6. NGHIÊN CỨU TẠO HẠT XÚC TÁC

  • 2.7. CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG TÍNH CHẤT HÓA LÝ CỦA XÚC TÁC, NGUYÊN LIỆU VÀ SẢN PHẨM

  • 2.8. KHẢO SÁT QUÁ TRÌNH DECACBOXYL HÓA DẦU JATROPHA

  • 2.9. NGHIÊN CỨU TÁI SINH XÚC TÁC

• Chương III. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

  • 3.1. TỔNG HỢP VÀ THỬ NGHIỆM HOẠT TỈNH XÚC TÁC HYDROTALCIT 3 KIM LOẠI Mg-Al-Co DẠNG THƯỜNG

    • 3.1.1. Kết quả khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình đồng ngưng tụ để tổng hợp xúc tác hydrotalcit 3 thành phần kim loại Mg-Al-Co

      • 3.1.1.1. Ảnh hưởng của tỷ lệ Mg/Al/Co

      • 3.1.1.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ

      • 3.1.1.3. Ảnh hưởng của thời gian

      • 3.1.1.4. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến cấu trúc xúc tác

    • 3.1.2. Một số đặc trưng hóa lý khác của xúc tác hydrotalcit 3 thành phần kim loại Mg-Al-Co

      • 3.1.2.1. Ảnh SEM

      • 3.1.2.2. Phổ FT-IR

      • 3.1.2.3. Phương pháp hấp phụ-giải hấp phụ đẳng nhiệt N2

      • 3.1.2.4. Phương pháp TPD-NH3 và TPD-CO2

    • 3.1.3. Kết quả khảo sát quá trình decacboxyl hóa dầu jatropha trên xúc tác hydrotalcit Mg-Al-Co dạng thường

      • 3.1.3.1. Tính chất hóa lý của nguyên liệu dầu jatropha

      • 3.1.3.2. Khảo sát quá trình decacboxyl hóa dầu jatropha trên xúc tác hydrotalcit Mg-Al-Co

  • 3.2. TỔNG HỢP XÚC TÁC HYDROTALCIT DẠNG MQTB VÀ ỨNG DỤNG TRONG PHẢN ỨNG DECACBOXYL HÓA

    • 3.2.1. Kết quả khảo sát quá trình đồng ngưng tụ - bay hơi chế tạo xúc tác meso hydrotalcit

      • 3.2.1.1. Ảnh hưởng của nhiệt độ

      • 3.2.1.2. Ảnh hưởng của hàm lượng chất tạo cấu trúc CTAB

    • 3.2.2. Nghiên cứu điều khiển kích thước mao quản của xúc tác meso hydrotalcit

      • 3.2.2.1. Đặc trưng mao quản của xúc tác MHT1

      • 3.2.2.2. Kết quả điều khiển mao quản xúc tác theo phương pháp trích ly tách chất tạo cấu trúc

      • 3.2.2.3. Điều khiển mao quản của hydrotalcit theo phương pháp kết tinh thủy nhiệt.

      • 3.2.2.4. Điều khiển mao quản xúc tác theo phương pháp thay đổi chất tạo cấu trúc

      • 3.2.2.5. Khảo sát quá trình decacboxyl hóa dầu jatropha trên các xúc tác hydrotalcit dạng MQTB

    • 3.2.3. Một số đặc trưng hóa lý khác của xúc tác MHT4

      • 3.2.3.1. Ảnh SEM và TEM

      • 3.2.3.2. Phổ FT-IR

      • 3.2.3.3. Sự biến đổi cấu trúc xúc tác theo nhiệt độ

      • 3.2.3.4. Đánh giá độ bền thủy nhiệt của xúc tác MHT4

      • 3.2.3.5. Thành phần và trạng thái hóa trị của các nguyên tố trong xúc tác

      • 3.2.3.6. Phương pháp TPD chứng minh tính lưỡng chức của xúc tác

    • 3.2.4. Kết quả nghiên cứu tạo hạt cho xúc tác MHT4

    • 3.2.5. Khảo sát quá trình decacboxyl hóa dầu jatropha trên xúc tác MHT4 đã tạo hạt

    • 3.2.6. Nghiên cứu tái sinh xúc tác meso hydrotalcit

  • 3.3. KẾT QUẢ PHÂN TÍCH SẢN PHẨM CỦA QUÁ TRÌNH DECACBOXYL HÓA

  • KẾT LUẬN

  • DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ CỦA LUẬN ÁN