Tên luận án:
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG TRÊN NỀN TiO2, ZnO BIẾN TÍNH BỞI CHẤM LƯỢNG TỬ GRAPHENE PHA TẠP NITƠ VÀ NANO BẠC
Ngành:
Hóa lý thuyết và hóa lý
Tóm tắt nội dung tài liệu:
Luận án giải quyết vấn đề ô nhiễm nguồn nước nghiêm trọng bởi các chất hữu cơ khó phân hủy bằng cách phát triển vật liệu xúc tác quang tiên tiến. Nghiên cứu tập trung vào việc chế tạo và đánh giá hoạt tính xúc tác quang của các vật liệu TiO2 và ZnO được biến tính bởi chấm lượng tử graphene pha tạp nitơ (N-GQDs) và hạt nano bạc (Ag) để phân hủy xanh methylene (MB) và caffeine dưới tác động của ánh sáng.
Nghiên cứu đã thành công trong việc chế tạo các vật liệu sau:
- Vật liệu TiO2 và ZnO được tổng hợp bằng phương pháp sol-gel kết hợp nung. TiO2 nung ở 450°C cho hiệu suất phân hủy MB (88,76%) và RhB (50,05%) tốt nhất dưới UV, với cấu trúc hỗn hợp anatase/brookite và hình dạng cầu (~20 nm). ZnO nung ở 550°C đạt hiệu suất phân hủy MB 66,67% dưới UV, có cấu trúc wurtzite và năng lượng vùng cấm ~3,06 eV. ZnO không nung dạng thanh dài cho khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến tốt hơn.
- Vật liệu TiO2 và ZnO biến tính bằng nano bạc thông qua phương pháp khử hóa học kết hợp chiếu xạ UV. Ag/TiO2 với hàm lượng Ag 0,1-0,5% cho hoạt tính xúc tác quang UV tốt hơn TiO2 nguyên chất, với Ag đóng vai trò bẫy electron, làm tăng thời gian sống cặp electron – lỗ trống từ 42,12 ps lên 77,51 ns. Ag/ZnO với 1% Ag tối ưu, giảm năng lượng vùng cấm xuống 2,93 eV, đạt hiệu suất phân hủy 99,02% MB dưới UV và 97,20% caffeine dưới ánh sáng mặt trời, duy trì 78,6% hiệu suất sau 5 lần tái sử dụng cho caffeine.
- Vật liệu TiO2 và ZnO biến tính bởi N-GQDs bằng phương pháp trộn đơn giản. Các chấm N-GQDs kích thước ~5 nm với các nhóm chức chứa oxy trên bề mặt giúp tăng cường khả năng hấp phụ MB. 5% N-GQDs/TiO2 phân hủy MB trong vùng khả kiến hiệu quả gấp đôi TiO2, với hằng số tốc độ 1,29838 l/mol.giờ. Năng lượng vùng cấm giảm xuống 3,02 eV (N-GQDs/TiO2) và 3,04 eV (N-GQDs/ZnO).
- Vật liệu đa lớp Ag, N-GQDs/TiO2 và Ag, N-GQDs/ZnO được chế tạo bằng phương pháp khử hóa học, trong đó nhóm chức -OH trên N-GQDs giúp khử ion Ag+ thành nano Ag. Các vật liệu này có năng lượng vùng cấm lần lượt là 2,65 eV và 2,92 eV, đạt hiệu suất phân hủy MB vùng khả kiến 94,23% và 68,37%, với hằng số tốc độ phản ứng cao nhất là 2,1129 l/mol.giờ và 0,69519 l/mol.giờ.
Kết quả cho thấy việc kết hợp vật liệu cacbon (N-GQDs) và nano kim loại quý (Ag) làm tăng khả năng xúc tác quang của vật liệu ZnO trong vùng khả kiến lên khoảng 3,5 lần. Luận án cung cấp cơ sở khoa học và quy trình tổng hợp vật liệu xúc tác quang thế hệ mới, hoạt động hiệu quả trong vùng khả kiến, tối ưu hóa việc sử dụng năng lượng ánh sáng mặt trời tự nhiên cho xử lý chất ô nhiễm trong nước.
Mục lục chi tiết:
- CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN NGHIÊN CỨU
- 1.1. Tổng quan về vật liệu xúc tác quang
- 1.1.1. Cơ chế hoạt động của vật liệu xúc tác quang
- 1.1.2. Các yếu tố ảnh hưởng tới hoạt động xúc tác quang
- 1.1.3. Vật liệu TiO2
- 1.1.4. Vật liệu ZnO
- 1.2. Kim loại quý
- 1.2.1. Cơ chế vận chuyển điện tích
- 1.2.2. Cơ chế tăng cường điện trường cục bộ
- 1.3. Graphene và chấm lượng tử graphene
- 1.3.1. Graphene
- 1.3.2. Chấm lượng tử Graphene
- 1.3.3. Cơ chế tăng cường hiệu quả xúc tác quang của vật liệu graphene
- 1.4. Tình hình nghiên cứu nano graphene và kim loại quý và ứng dụng trong xúc tác
- 1.5. Kết luận
- CHƯƠNG 2. ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
- 2.1. Đối tượng nghiên cứu
- 2.2. Phương pháp nghiên cứu
- 2.2.1. Phương pháp chế tạo vật liệu
- 2.2.1.2. Chế tạo vật liệu TiO2 biến tính chấm lượng tử graphene pha tạp nitơ và kim loại quý Ag
- 2.2.1.3. Chế tạo vật liệu ZnO biến tính chấm lượng tử graphene pha tạp nitơ và kim loại quý Ag
- 2.2.2. Phương pháp nghiên cứu hình thái cấu trúc của vật liệu
- 2.2.2.1. Phương pháp đo nhiễu xạ tia X
- 2.2.2.2. Kính hiển vi điện tử quét SEM
- 2.2.2.3. Kính hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao HRTEM
- 2.2.2.4. Quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier
- 2.2.2.5. Phương pháp đo phổ tán xạ năng lượng tia X
- 2.2.2.6. Phương pháp đo phổ quang điện tử tia X
- 2.2.2.7. Phương pháp đo phổ huỳnh quang PL
- 2.2.2.8. Phương pháp đo phổ Raman
- 2.2.2.9. Phổ hấp thụ UV-Vis
- 2.2.3. Phương pháp nghiên cứu khả năng xúc tác quang của vật liệu
- CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU
- 3.1. Kết quả nghiên cứu đặc trưng và hoạt tính xúc tác quang của vật liệu TiO2 biến tính chấm lượng tử graphene pha tạp nitơ và kim loại quý Ag
- 3.1.1. Vật liệu TiO2
- 3.1.1.1. Đặc trưng của vật liệu TiO2
- 3.1.1.2. Hoạt tính xúc tác quang của vật liệu TiO2
- 3.1.2. Vật liệu TiO2 biến tính kim loại quý Ag
- 3.1.2.1. Đặc trưng của vật liệu TiO2 biến tính bởi kim loại quý Ag
- 3.1.2.2. Hoạt tính xúc tác quang của vật liệu TiO2 biến tính kim loại quý Ag
- 3.1.3. Vật liệu TiO2 biến tính bởi chấm lượng tử graphene pha tạp nitơ (N-GQDs)
- 3.1.3.1. Đặc trưng của vật liệu TiO2 biến tính bởi N-GQDs
- 3.1.3.2. Hoạt tính xúc tác quang của vật liệu TiO2 biến tính bởi N-GQDs
- 3.1.4. Vật liệu TiO2 biến tính bởi N-GQDs và kim loại quý Ag
- 3.1.4.1. Đặc trưng của vật liệu Ag, N-GQDs/TiO2
- 3.1.4.2. Hoạt tính xúc tác quang của vật liệu Ag, N-GQDs/TiO2
- 3.2. Kết quả nghiên cứu đặc trưng và hoạt tính xúc tác quang của vật liệu ZnO biến tính chấm lượng tử graphene pha tạp nitơ và kim loại quý Ag
- 3.2.1. Vật liệu ZnO
- 3.2.1.1. Đặc trưng của vật liệu ZnO
- 3.2.1.2. Hoạt tính xúc tác quang của vật liệu ZnO
- 3.2.2. Vật liệu ZnO biến tính bởi kim loại quý Ag
- 3.2.2.1. Đặc trưng của vật liệu ZnO biến tính bởi kim loại quý Ag
- 3.2.2.2. Hoạt tính xúc tác quang của vật liệu Ag/ZnO trong việc phân hủy MB
- 3.2.3. Vật liệu ZnO biến tính bởi N-GQDs và kim loại quý Ag
- 3.2.3.1. Đặc trưng của vật liệu Ag, N-GQDs/ZnO
- 3.2.3.2. Hoạt tính xúc tác quang của vật liệu Ag, N-GQDs/ZnO