Luận án Nghiên cứu chế tạo vật liệu graphene bằng phương pháp điện hóa định hướng ứng dụng làm vật liệu hấp phụ trong xử lý môi trường

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU GRAPHENE BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN HÓA ĐỊNH HƯỚNG ỨNG DỤNG LÀM VẬT LIỆU HẤP PHỤ TRONG XỬ LÝ MÔI TRƯỜNG

Ngành:

VẬT LIỆU ĐIỆN TỬ

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án tập trung nghiên cứu chế tạo vật liệu graphene bằng phương pháp điện hóa định hướng, nhằm ứng dụng làm vật liệu hấp phụ trong xử lý môi trường. Xuất phát từ những hạn chế của các phương pháp chế tạo graphene truyền thống về chi phí, tính thân thiện môi trường và khả năng mở rộng quy mô, nghiên cứu này đề xuất kỹ thuật điện hóa anot một bước với ưu điểm đơn giản, chi phí thấp, thân thiện môi trường và dễ tự động hóa. Mục tiêu là phát triển vật liệu graphene đa lớp có khả năng tự động hóa cao, thân thiện môi trường, ứng dụng hiệu quả trong hấp phụ thuốc nhuộm xanh methylene (MB) và ion kim loại asen (As) trong nước.

Các công việc nghiên cứu cụ thể bao gồm chế tạo graphene đa lớp giàu nhóm chức oxi từ graphite quy mô gram, khảo sát hình thái học và cấu trúc, giải thích cơ chế, tối ưu quy trình. Đồng thời, luận án tiến hành các thí nghiệm hấp phụ theo mẻ để thử nghiệm khả năng hấp phụ và nghiên cứu cơ chế hấp phụ MB và As. Kết quả đạt được cho thấy khả năng làm chủ công nghệ điện hóa chế tạo graphene quy mô gam trong điều kiện thường, với khả năng điều chỉnh thành phần nhóm chức oxi để phù hợp ứng dụng hấp phụ. Vật liệu graphene (GSs) chế tạo bằng hai điện cực có độ dày 3,5 nm (4-6 lớp) và tỉ số ID/IG 0,79. Hệ điện hóa 10 điện cực đã thành công chế tạo vật liệu graphene đa lớp (MGSs) với sản lượng 10 g/60 phút, độ dày 4 nm, kích thước 2 µm, cấu trúc chứa nhiều nhóm chức oxi. Đặc biệt, việc chức năng hóa có chủ đích bằng hệ 10 điện cực anot và 1 điện cực catot đã tạo ra vật liệu O-MGSs với hình thái lớp mỏng, độ dày 3,2 nm, kích thước bề mặt 2 µm, chứa nhiều oxi và đạt dung lượng hấp phụ cực đại cao cho MB (476,19 mg/g) và As(III) (93,45 mg/g). Phương pháp này mang lại ưu điểm về quy trình một bước, khả năng tự động hóa cao, sử dụng trang thiết bị đơn giản và chất điện ly gốc nước, dễ dàng triển khai mở rộng. Vật liệu O-MGSs cũng cho thấy khả năng tái sử dụng tốt, duy trì hiệu suất hấp phụ 86,85% đối với MB và 48,92% đối với As(III) sau 4 lần tái sử dụng.

Mục lục chi tiết:

• CHƯƠNG I. TỔNG QUAN

  • Tổng quan về vật liệu graphene và các phương pháp chế tạo
  • Chi tiết về phương pháp điện hóa chế tạo vật liệu graphene, các kỹ thuật điện hóa và những yếu tố ảnh hưởng đến hình thái và cấu trúc
  • Các tính chất và ứng dụng của graphene trong xử lý môi trường
  • Phân tích về ưu thế của phương pháp điện hoá trong ứng dụng hấp phụ

• CHƯƠNG 2. CÁC PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM

  • 2.1. Hoá chất và thiết bị thí nghiệm
  • 2.2. Quy trình thí nghiệm chế tạo graphene bằng phương pháp điện hóa.
  • 2.3 Các phép đo đặc trưng của vật liệu: kính hiển vi điện tử quét (SEM), hiển vi điện tử truyền qua (TEM), hiển vi lực nguyên tử (AFM), phổ quang điện tử tia X (XPS), nhiễu xạ tia X (XRD), phổ tán xạ raman.
  • 2.4 Quy trình xác định điểm đẳng điện của vật liệu.
  • 2.5 Thử nghiệm ứng dụng làm vật liệu hấp phụ: thuốc nhuộm xanh methylene và asen trong môi trường nước sử dụng phương pháp hấp phụ tĩnh, máy quang phổ UV-vis và quang phổ hấp thụ nguyên tử.

• CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU GRAPHENE BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN HÓA

  • Nghiên cứu chế tạo vật liệu graphene (GSs) bằng phương pháp điện hóa trên hệ hai điện cực, các yếu tố tác động đến sản lượng, cấu trúc.
  • Nghiên cứu hệ điện hóa nhiều điện cực để mở rộng quy mô chế tạo vật liệu graphene đồng thời chức năng hóa vật liệu graphene (O-MGSs) để tăng cường khả năng hấp phụ.
  • 3.1 Chế tạo graphene sử dụng kỹ thuật điện hóa anôt
    • 3.1.1 Ảnh hưởng của điều kiện chế tạo tới tính chất của graphene
      • 3.1.1.1 Chất điện ly
      • 3.1.1.2 Hiệu điện thế
    • 3.1.2 Đặc điểm vật liệu graphene GSs
    • 3.1.3 Graphene chế tạo trên điện cực âm và điện cực dương.
  • 3.2 Mở rộng quy mô chế tạo vật liệu graphene
    • 3.2.1 Chế tạo vật liệu graphen với hệ điện hóa 10 cặp điện cực
    • 3.2.2 Chế tạo vật liệu graphen với hệ điện hóa 10 điện cực dương và 1 điện cực âm
  • 3.3 Kết luận chương 3

• CHƯƠNG 4. THỬ NGHIỆM KHẢ NĂNG HẤP PHỤ CỦA VẬT LIỆU GRAPHENE CHẾ TẠO BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN HÓA

  • Tổng quan về khả năng đưa các nhóm chức năng chứa oxi vào cấu trúc graphene
  • Các thí nghiệm hấp phụ MB và As(III) trên vật liệu GSs và O-MGSs
  • Các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất hấp phụ: pH, thời gian, nồng độ ban đầu, khối lượng vật liệu, hàm lượng nhóm chức chứa oxi.
  • 4.1. Thử nghiệm khả năng hấp phụ của vật liệu GSs
    • 4.1.1 Điểm đẳng điện của vật liệu GSs
    • 4.1.2 Ảnh hưởng của pH dung dịch
    • 4.1.3 Ảnh hưởng của thời gian thí nghiệm.
    • 4.1.4 Ảnh hưởng của nồng độ MB ban đầu
    • 4.1.5 Ảnh hưởng của nhóm chức năng đến hiệu quả hấp phụ MB trong nước
  • 4.2 Ứng dụng vật liệu O-MGSs hấp phụ MB và As (III) trong nước.
    • 4.2.1 Điểm đẳng điện của vật liệu O-MGSs
    • 4.2.2 Hấp phụ MB trong nước.
      • 4.2.2.1 Ảnh hưởng của pH đến hiệu suất hấp phụ
      • 4.2.2.2 Khảo sát hiệu huất hấp phụ theo thời gian
      • 4.2.2.3 Ảnh hưởng của nồng độ đầu
    • 4.2.3 Hấp phụ As (III) trong nước.
      • 4.2.3.1 Ảnh hưởng của pH đến hiệu suất hấp phụ
      • 4.2.3.2 Khảo sát hiệu huất hấp phụ theo thời gian
      • 4.2.3.3 Ảnh hưởng của nồng độ đầu
  • 4.3 Đánh giá khả năng tái sử dụng vật liệu graphene.
  • 4.4 Kết luận chương

• KẾT LUẬN

  • Tổng kết quy trình điện hoá hoà tan anôt chế tạo vật liệu graphene đa lớp và chức năng hoá
  • Mô tả đặc tính của vật liệu graphene GSs (chế tạo hai điện cực)
  • Mô tả đặc tính của vật liệu MGSs (hệ điện hoá 10 điện cực)
  • Mô tả đặc tính của vật liệu O-MGSs (chức năng hóa có chủ đích) và hiệu quả hấp phụ MB, As(III)
  • Ưu điểm của kỹ thuật và khả năng triển khai mở rộng
  • Đánh giá hiệu quả tái sử dụng của vật liệu O-MGSs
  • Tổng kết các kết quả của luận án về chế tạo và ứng dụng vật liệu graphene

• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ

  • 1. Pham Van Hao, Phan Ngoc Minh, Phan Ngoc Hong, Nguyen Nhat Huy, Phung Thi Oanh, Hai Thanh Nguyen, Trang Doan Tran, Dang Van Thanh, Van Thi Khanh Nguyen and Nguyen Van Dang, Gram-scale synthesis of electrochemically oxygenated graphene nanosheets for removal of methylene blue from aqueous solution, Nanotechnology, 2021, Volume 32, Issue 16, Pages 16LT01.
  • 2. Ha Xuan Linh, Phung Thi Oanh, Nguyen Nhat Huy, Pham Van Hao, Phan Ngoc Minh, Phan Ngoc Hong, Dang Van Thanh, Electrochemical mass production of graphene nanosheets for arsenic removal from aqueous solutions, Materials Letters, 2019, Tập 250, trang 16-19.
  • 3. Phạm Văn Hảo, Hà Xuân Linh, Phùng Thị Oanh, Phan Ngọc Hồng, Nguyễn Nhật Huy, Đặng Văn Thành, Nguyễn Văn Đăng, Ảnh hưởng của điều kiện chế tạo tới khả năng hấp phụ methylene xanh của vật liệu graphene chế tạo bằng phương pháp điện hóa, Tạp chí xúc tác và hấp phụ Việt Nam, 2020, 9-issue 3, trang 9-14.
  • 4. Phạm Văn Hảo, Hà Xuân Linh, Phùng Thị Oanh, Phan Ngọc Hồng, Nguyễn Nhật Huy, Đặng Văn Thành, Nghiên cứu ảnh hưởng của điều kiện phân cực tới hình thái học và cấu trúc của graphene chế tạo bằng phương pháp điện hóa plasma, Tạp chí hóa học, 2017, Tập 55, số 3e12, trang 341-345.
  • 5. Pham Van Hao, Ha Xuan Linh, Nguyen Thi Kim Ngan, Phan Ngoc Hong, Nguyen Thi Thuy, Nguyen Nhat Huy, Phung Thi Oanh, Dang Van Thanh, Arsenic removal from aqueous solutions by graphene nanosheets prepared from electrochemical exfoliation of graphite rod, the 6th international workshop on nanotechnology and application iwna 2017, 2017, amn-035-p trang 577 – 581.