Luận án Nghiên cứu biến tính than hoạt tính làm vật liệu xử lý một số chất độc tồn tại dưới dạng ion trong nước

Tên luận án:

NGHIÊN CỨU BIẾN TÍNH THAN HOẠT TÍNH LÀM VẬT LIỆU XỬ LÍ MỘT SỐ CHẤT ĐỘC TỒN TẠI DƯỚI DẠNG ION TRONG NƯỚC

Ngành:

Kỹ thuật môi trường (Mã số: 9 52 03 20)

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án "Nghiên cứu biến tính than hoạt tính làm vật liệu xử lí một số chất độc tồn tại dưới dạng ion trong nước" của Phạm Thị Hải Thịnh (2020) tập trung vào giải quyết vấn đề ô nhiễm amoni, asen và kim loại nặng trong nước cấp, nước sinh hoạt ở Việt Nam. Nhận thấy than hoạt tính tự nhiên có nhiều ưu điểm nhưng kém hiệu quả trong xử lí các chất dạng ion do bề mặt kị nước, nghiên cứu đề xuất giải pháp oxi hóa và biến tính bề mặt than hoạt tính để tạo ra vật liệu trao đổi cation sạch, có dung lượng cao và không tạo ra sản phẩm phụ độc hại.

Mục tiêu chính của luận án là nghiên cứu chế tạo và xác định đặc trưng của vật liệu than hoạt tính biến tính bằng các phương pháp oxi hóa bề mặt. Đồng thời, đánh giá khả năng trao đổi cation của vật liệu này và nghiên cứu gắn Mn, Fe trên bề mặt than oxi hóa thu được để tạo ra vật liệu hấp phụ hiệu quả các anion trong nước.

Các nội dung nghiên cứu bao gồm: oxi hóa than hoạt tính bằng các tác nhân khác nhau để đánh giá khả năng khử và đặc tính nhóm chức axit; đánh giá đặc trưng hóa lí của vật liệu bằng các phương pháp như SEM, EDX, IR, BET, chuẩn độ Boehm, xác định pHpzc; nghiên cứu khả năng trao đổi ion của than biến tính với các cation (NH4+, Ca2+, Cr3+) và anion độc hại (As(III), As(V)); nghiên cứu khả năng tái sinh vật liệu; và ứng dụng than oxi hóa gắn Mn, Fe để xử lí Asen, Cr(VI), Amoni trong nước cấp ở cả mô hình tĩnh và động.

Kết quả cho thấy than oxi hóa bằng HNO3 (nồng độ 10M, thời gian 4 giờ, nhiệt độ 100°C) và xử lý bề mặt bằng NaOH 0,5M đạt dung lượng trao đổi NH4+ cao nhất (20,41 mg/g). Vật liệu này hoạt động như chất trao đổi cation axit yếu, với dung lượng trao đổi NH4+, Ca2+, Cr(III) lần lượt là 1,46; 1,09 và 0,74 mmol/g-than. Khả năng tái sinh của than biến tính rất tốt, duy trì hiệu suất trên 90% sau ba chu kỳ. Đặc biệt, việc gắn Mn hoặc Fe lên than biến tính làm tăng đáng kể dung lượng hấp phụ As(III) và As(V). Thử nghiệm trên mô hình phòng thí nghiệm và hộ gia đình cho thấy than oxi hóa bằng HNO3 10M có khả năng xử lí amoni trong nước cấp đạt quy chuẩn.

Những đóng góp mới của luận án bao gồm việc xác định dung lượng trao đổi electron, các loại nhóm chức và tổng nhóm chức axit trên bề mặt than hoạt tính sau oxi hóa. Luận án cũng đã phát triển vật liệu trao đổi cation sạch, an toàn với dung lượng cao cho amoni, Ca2+, Cr3+ bằng cách chuyển nhóm chức axit trên bề mặt than oxi hóa sang dạng Na⁺. Ngoài ra, việc sử dụng than oxi hóa gắn Fe3+, Mn2+ đã tạo ra vật liệu hấp phụ hiệu quả các ion độc hại như asen và kim loại nặng khác.

Mục lục chi tiết:

• MỞ ĐẦU

  • 1. Tính cấp thiết của luận án
  • 2. Mục tiêu nghiên cứu của luận án
  • 3. Các nội dung nghiên cứu chính của luận án

• CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN

  • 1.1. Hiện trạng ô nhiễm amoni, asen và kim loại nặng trong nước ngầm và các nghiên cứu, ứng dụng trong nước về xử lí amoni, asen
    • 1.1.1. Hiện trạng ô nhiễm amoni, asen trong nước ngầm
    • 1.1.2. Các nghiên cứu, ứng dụng trong nước về xử lí amoni, asen trong nước ngầm
  • 1.2. Tổng quan về than hoạt tính
    • 1.2.1. Khái niệm chung về than hoạt tính và tiềm năng ứng dụng trong môi trường
    • 1.2.2. Đặc tính của than hoạt tính
      • 1.2.2.1. Cấu trúc xốp bề mặt của than hoạt tính
      • 1.2.2.2. Cấu trúc hóa học bề mặt của than hoạt tính
    • 1.2.3. Biến đổi bề mặt than hoạt tính
    • 1.2.4. Các nghiên cứu trong và ngoài nước về biến tính than hoạt tính bằng các tác nhân oxi hóa
  • 1.3. Tổng quan về hấp phụ và trao đổi ion
    • 1.3.1. Tổng quan về hấp phụ
      • 1.3.1.1. Phân loại đường đẳng nhiệt hấp phụ
      • 1.3.1.2. Kĩ thuật hấp phụ động
    • 1.3.2. Tổng quan về trao đổi ion
      • 1.3.2.1. Cơ sở lí thuyết của quá trình trao đổi ion
      • 1.3.2.2. Nguyên tắc cơ bản của phản ứng trao đổi ion

• CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

  • 2.1. Đối tượng nghiên cứu
  • 2.2. Hóa chất, dụng cụ và thiết bị thí nghiệm
  • 2.3. Phương pháp thực nghiệm
    • 2.3.1. Phương pháp oxi hóa than hoạt tính
      • 2.3.1.1. Oxi hóa than hoạt tính bằng HNO3
      • 2.3.1.2. Oxi hóa than hoạt tính bằng KMnO4
      • 2.3.1.3. Oxi hóa than hoạt tính bằng K2Cr2O7
    • 2.3.2. Nghiên cứu hấp phụ/trao đổi ion trong điều kiện tĩnh
    • 2.3.3. Nghiên cứu hấp phụ/trao đổi ion trong điều kiện động
    • 2.3.4. Nghiên cứu khả năng tái sinh của than sau hấp phụ
    • 2.3.5. Phương pháp gắn Mn2+ và Fe3+ trên than biến tính
    • 2.3.6. Phương pháp xác định đặc trưng của bề mặt vật liệu
  • 2.5. Phương pháp phân tích
  • 2.6. Phương pháp tính toán

• CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

  • 3.1. Kết quả oxi hóa than hoạt tính bằng các tác nhân oxi hóa khác nhau
    • 3.1.1. Các vật liệu thu được sau oxi hóa và xử lí bề mặt
    • 3.1.2. Đặc trưng bề mặt vật liệu trước và sau oxi hóa
      • 3.1.2.1. Kết quả hình thái học và thành phần các nguyên tố của than hoạt tính và than oxi hóa
      • 3.1.2.2. Kết quả xác định phổ hồng ngoại (FTIR)
      • 3.1.2.3. Kết quả xác định bề mặt riêng
      • 3.1.2.4. Kết quả chuẩn độ Boehm và xác định giá trị pHpzc
      • 3.1.2.5. Định lượng dung lượng khử của than khi oxi hóa bằng KMnO4 và K2Cr2O7
  • 3.2. Khả năng trao đổi với NH4+ của than oxi hóa bằng HNO3, KMnO4, K2Cr2O7
    • 3.2.1. Khả năng trao đổi với NH4+ của than oxi hóa bằng HNO3
      • 3.2.1.1. Khả năng trao đổi của than OAC10-4 và OAC10-4Na với NH4+
    • 3.2.2. Khả năng hấp phụ với NH4+ của than oxi hóa bằng KMnO4
    • 3.2.3. Khả năng hấp phụ của than oxi hóa bằng KCr2O4 với NH4+
  • 3.3. Khả năng trao đổi ion của than oxi hóa bằng HNO3 và xử lí bề mặt bằng NaOH đối với amoni và các cation hóa trị 2 và 3 trên mô hình tĩnh
    • 3.3.1. Ảnh hưởng của thời gian tiếp xúc
    • 3.3.2. Ảnh hưởng của pH đến quá trình hấp phụ/trao đổi
    • 3.3.3. Ảnh hưởng của nồng độ ion đầu vào đến khả năng hấp phụ/trao đổi
  • 3.4. Khả năng hấp phụ/trao đổi với NH4+ của than biến tính trên mô hình động
    • 3.4.1. Ảnh hưởng của nồng độ amoni đầu vào
    • 3.4.2. Ảnh hưởng của lưu lượng dòng vào
    • 3.4.3. Ảnh hưởng của chiều cao cột vật liệu hấp phụ
    • 3.4.4. Động học hấp phụ theo các mô hình hấp phụ động
  • 3.5. Nghiên cứu khả năng tái sinh của than hoạt tính sau khi trao đổi với NH4+
    • 3.5.1. Tái sinh trên mô hình tĩnh
    • 3.5.2. Tái sinh trên mô hình động
  • 3.6. Gắn kim loại lên than oxi hóa và ứng dụng xử lí As trong nước
    • 3.6.1. Đặc trưng của than oxi hóa sau khi than gắn Mn, Fe
    • 3.6.2. Kết quả hấp phụ As của than oxi hóa gắn Mn và Fe
      • 3.6.2.1. Ảnh hưởng của pH đến khả năng hấp phụ As(III) và As(V)
      • 3.6.2.2. Ảnh hưởng của nồng độ As đầu vào và nồng độ Mn, Fe trong dung dịch mang kim loại lên than oxi hóa đến khả năng hấp phụ As(III)
      • 3.5.2.3. Ảnh hưởng của nồng độ Mn, Fe trong dung dịch mang kim loại lên than oxi hóa đến khả năng hấp phụ As(V)
  • 3.7. Ứng dụng xử lí nước chứa Cr(VI), amoni
    • 3.7.1. Khả năng xử lí Cr(VI) trên mô hình động
    • 3.7.2. Ứng dụng xử lí amoni trong nước cấp

• KẾT LUẬN

• NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN

• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ