Luận án Chế tạo vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính (TiO2:V, TiO2:N và TiO2-CNTs) và nghiên cứu một số tính chất của chúng

Tên luận án:

“Chế tạo vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính (TiO2:V- TiO2:N và TiO2-CNTs) và nghiên cứu một số tính chất của chúng”

Ngành:

Vật lý Chất rắn

Tóm tắt nội dung tài liệu:

Luận án tập trung vào việc chế tạo và nghiên cứu các tính chất của vật liệu quang xúc tác TiO2 biến tính, bao gồm TiO2 pha tạp Vanadi (V), Nitơ (N) và vật liệu tổ hợp TiO2 với ống nano carbon (CNTs). Nghiên cứu đã xác định các điều kiện phù hợp để mô phỏng vật liệu TiO2 biến tính bằng phương pháp DFT, sử dụng gần đúng gradient mở rộng (GGA), phiếm hàm năng lượng tương quan – trao đổi PBE, hệ cơ sở sóng phẳng, giả thế siêu mềm Vanderbilt và giá trị thế bổ chính Hubbard 8,18 eV, các điều kiện này được áp dụng nhất quán trong toàn bộ quá trình khảo sát.

Các mô hình lý thuyết của vật liệu TiO2 pha V, N và TiO2/CNTs đã được xây dựng và tính toán. Đối với TiO2 pha V, N, hai cơ chế chính làm tăng hoạt tính quang xúc tác được chỉ ra là sự xuất hiện các mức năng lượng tạp chất do nguyên tử V, N và các electron thừa gây ra bởi các nút khuyết O. Các nguyên tử O và Ti bề mặt trong các cluster (TiO2)n đóng vai trò quan trọng trong quá trình quang hóa. Đối với vật liệu tổ hợp TiO2/CNTs, mô phỏng lý thuyết cho thấy quá trình hấp phụ có bản chất hóa học yếu, tương tác bền vững hình thành bởi tương tác giữa các orbital d trống của nguyên tử Ti và các electron trên bề mặt CNTs, làm tăng mật độ trạng thái của các nguyên tử C và khả năng trao đổi electron, qua đó nâng cao hoạt tính quang xúc tác.

Về thực nghiệm, vật liệu TiO2 và TiO2 pha V đã được tổng hợp thành công bằng ba phương pháp: thủy nhiệt, sol-gel và đồng kết tủa. Trong điều kiện tổng hợp tối ưu (phương pháp thủy nhiệt, nồng độ tạp chất 0,5%, thời gian thủy nhiệt 5 giờ, dung môi chứa axit oleic), mẫu thu được đơn pha anatase, kích thước hạt trung bình 10 ÷ 20 nm, bề rộng vùng cấm cỡ 2,90 eV, và thể hiện hoạt tính quang xúc tác cao (phân hủy hơn 90% phenol sau 3 giờ chiếu sáng). Hình dạng và kích thước hạt có thể được điều chỉnh thông qua nồng độ axit oleic, với tỉ lệ TiCl4 : OLA : Ethanol = 1 : 8 : 20 cho kích thước hạt nhỏ nhất (~10 nm) và hoạt tính cao nhất.

Vật liệu tổ hợp TiO2/CNTs cũng được chế tạo thành công bằng phương pháp thủy phân. Các điều kiện công nghệ thuận lợi bao gồm hoạt hóa CNTs bằng dung dịch chứa ethanol, nước và Benzyl Alcohol với thể tích 10 ml, và tỉ lệ khối lượng TiO2/CNTs trong khoảng từ 3 đến 30. Các mẫu thu được có các đỉnh đặc trưng của CNTs và TiO2 anatase, với các hạt nano TiO2 bám dính đều trên bề mặt CNTs. Vật liệu tổ hợp này có diện tích bề mặt riêng tăng khoảng 1,5 lần và hoạt tính quang xúc tác phân hủy RhB cao hơn khoảng 5 lần so với vật liệu TiO2 ban đầu.