NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC, TÍNH CHẤT TỪ NHIỆT VÀ TRẠNG THÁI TỚI HẠN CỦA MỘT SỐ VẬT LIỆU PEROVSKITE (Pr, La)0,7M0,3MnO3 (M = Ca, Sr, Ba)
Vật liệu điện tử
Luận án này tập trung nghiên cứu cấu trúc, tính chất từ nhiệt và trạng thái tới hạn của vật liệu perovskite manganite có công thức chung (Pr, La)0,7M0,3MnO3, với M là Ca, Sr, Ba. Xuất phát từ tầm quan trọng của công nghệ làm lạnh từ và tiềm năng ứng dụng của manganite, nghiên cứu này nhằm làm sáng tỏ ảnh hưởng của nồng độ và nguyên tố pha tạp lên cấu trúc, các tính chất từ nhiệt và trạng thái tới hạn của vật liệu. Luận án cũng hướng đến việc tìm kiếm các vật liệu có thông số từ nhiệt tối ưu tại vùng giao thoa giữa chuyển pha bậc một và bậc hai, đồng thời làm rõ mối tương quan điện-từ trong hệ vật liệu perovskite nền mangan.
Công trình đã thành công trong việc chế tạo ba hệ manganite thông qua phương pháp phản ứng pha rắn: Pr0,7M0,3MnO3 (M = Ca, Sr, Ba), Pr0,7Sr0,3-xCaxMnO3 (0 ≤ x ≤ 0,3) và Pr0,7-xLaxSr0,3MnO3 (0 ≤ x ≤ 0,7). Kết quả nghiên cứu cấu trúc cho thấy sự thay thế Pr bằng Ca, Sr, Ba không làm thay đổi cấu trúc orthorhombic của vật liệu. Tuy nhiên, khi thay thế Pr bằng La với nồng độ x từ 0,3 đến 0,4, cấu trúc tinh thể chuyển từ orthorhombic sang rhombohedral.
Một trong những kết quả nổi bật là khả năng điều khiển nhiệt độ Curie (Tc) và nâng cao các tham số từ nhiệt bằng cách điều chỉnh nồng độ và nguyên tố thay thế. Cụ thể, Pr0,7Sr0,3MnO3 và Pr0,7Sr0,2Ca0,1MnO3 cho thấy đặc trưng giao thoa giữa chuyển pha bậc một và bậc hai, với hiệu ứng từ nhiệt lớn (|∆Smax|) đạt 3,42 J/kgK tại Tc = 268,7 K và 3,44 J/kgK tại Tc = 207,1 K ở từ trường 10 kOe. Đặc biệt, vật liệu Pr0,5La0,2Sr0,3MnO3 (với x = 0,2) thể hiện hiệu ứng từ nhiệt đáng kể gần nhiệt độ phòng (Tc = 298 K), với |∆Smax| = 2,48 J/kgK và công suất làm lạnh tương đối (RCP) = 55,55 J/kg.
Luận án cũng làm sáng tỏ mối tương quan giữa hiệu ứng từ trở và hiệu ứng từ nhiệt trong Pr0,7Sr0,3MnO3, với mối quan hệ giữa điện trở suất và từ độ được mô tả bằng hàm mũ ρ = ρ0exp{-M²/αT}. Các phương pháp đánh giá hiệu ứng từ nhiệt (trực tiếp và gián tiếp) đã được so sánh và cho thấy sự tương đồng về quy luật vật lý và vùng nhiệt độ xảy ra hiệu ứng từ nhiệt. Những phát hiện này góp phần quan trọng vào việc hiểu biết sâu sắc hơn về vật liệu manganite và tiềm năng ứng dụng của chúng trong công nghệ làm lạnh từ.