Tên luận án:
TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE TRÊN CƠ SỞ g-C3N4, ỨNG DỤNG TRONG ĐIỆN HÓA VÀ QUANG XÚC TÁC
Ngành:
Hóa Lý thuyết và Hóa lý
Tóm tắt nội dung tài liệu:
Luận án tập trung vào việc tổng hợp và ứng dụng các vật liệu composite tiên tiến trên cơ sở graphitic carbon nitride (g-C3N4) trong lĩnh vực điện hóa và quang xúc tác, nhằm giải quyết vấn đề ô nhiễm từ các chất màu hữu cơ và dược phẩm khó phân hủy. Vật liệu g-C3N4, với cấu trúc tương tự graphite, khả năng dẫn điện và độ bền cơ học cao, được chọn làm nền lý tưởng để tạo ra các composite.
Nghiên cứu đã thành công tổng hợp vật liệu composite ZIF-67/g-C3N4 bằng phương pháp tự lắp ghép. Vật liệu này, với cấu trúc dạng tấm của g-C3N4 được bao phủ bởi các tinh thể ZIF-67 đa diện đều, có diện tích bề mặt riêng cao (335,6–731,9 m².g⁻¹) và bền trong khoảng pH 6–10. Vật liệu (5/5)ZIF-67/g-C3N4 đã được ứng dụng để biến tính điện cực GCE, thể hiện hoạt tính điện hóa cao nhất, tăng cường đáng kể đáp ứng dòng và khả năng oxy hóa Diclofenac (DCF). Phương pháp DP-ASV sử dụng điện cực này đạt độ nhạy cao với giới hạn phát hiện thấp (0,071 µM) trong khoảng tuyến tính 0,2–2,2 µM, phù hợp để xác định DCF trong mẫu nước tiểu. Quá trình oxy hóa DCF được điều khiển bởi sự hấp phụ, theo cơ chế trao đổi 2 electron và 2 proton.
Ngoài ra, luận án còn tổng hợp vật liệu ZIF-67/Fe2O3/g-C3N4 bằng phương pháp siêu âm có hỗ trợ vi sóng. Composite này bao gồm các hạt ZIF-67 đa diện đều (200-300 nm) được phân tán bởi các hạt nano của Fe2O3/g-C3N4 trên bề mặt tinh thể. Vật liệu ZIF-67/Fe2O3/g-C3N4 được ứng dụng để biến tính điện cực GCE, thể hiện hoạt tính điện hóa vượt trội trong việc xác định Auramine O (AO) trong các mẫu thực phẩm, với mối quan hệ tuyến tính tốt (1,9–17 µM) và giới hạn phát hiện 0,65 µM. Quá trình oxy hóa AO liên quan đến sự tham gia của 6 electron và 6 proton.
Cuối cùng, nghiên cứu đã tổng hợp composite TiO2/g-C3N4 từ hỗn hợp của melamine và dung dịch phức peroxo-hydroxo titanium tan trong nước. Vật liệu này có diện tích bề mặt cao (143,8 m².g⁻¹) và các hạt nano TiO2 được phân bố tốt trên các tấm nano g-C3N4. TiO2/g-C3N4 thể hiện hoạt tính xúc tác quang xuất sắc trong việc phân hủy Methylene Blue (MB), Malachite Green (MG), Methyl Blue (MyB) và Methyl Red (MR) dưới ánh sáng khả kiến. Vật liệu này cũng cho thấy khả năng tái sử dụng tốt và thân thiện với môi trường, mở ra tiềm năng lớn trong xử lý nước thải chứa các chất màu hữu cơ khó phân hủy. Tổng thể, luận án đã thành công trong việc phát triển các vật liệu composite tiên tiến với ứng dụng đa dạng trong điện hóa và quang xúc tác.
Mục lục chi tiết:
-
Chương 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU
-
1.1. TỔNG QUAN VỀ VẬT LIỆU g-C3N4
- 1.1.1. Tính chất về cấu trúc tinh thể
- 1.1.2. Phương pháp tổng hợp
- 1.1.3. Ứng dụng
-
1.2. VẬT LIỆU BIẾN TÍNH g-C3N4 VỚI ZIF-67
- 1.2.1. Vật liệu ZIF-67
- 1.2.2. Vật liệu g-C3N4 với ZIF-67, Fe2O3 và ứng dụng
-
1.3. VẬT LIỆU BIẾN TÍNH g-C3N4 VỚI TiO2
- 1.3.1. Vật liệu TiO2 hòa tan
- 1.3.2. Vật liệu g-C3N4 với TiO2 và ứng dụng trong xúc tác quang hóa
-
1.4. GIỚI THIỆU VỀ AO, DCF VÀ MB
-
Chương 2. NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
-
2.1. NỘI DUNG NGHIÊN CỨU
- Nghiên cứu tổng hợp vật liệu ZIF-67/g-C3N4.
- Nghiên cứu ứng dụng vật liệu ZIF-67/g-C3N4 để biến tính điện cực trong phân tích điện hóa xác định DCF trong các mẫu nước tiểu.
- Nghiên cứu tổng hợp vật liệu ZIF-67/Fe2O3/g-C3N4.
- Nghiên cứu ứng dụng ZIF-67/Fe2O3/g-C3N4 để biến tính điện cực trong phân tích điện hóa xác định AO trong các mẫu thực phẩm.
- Nghiên cứu tổng hợp vật liệu TiO2/g-C3N4.
- Nghiên cứu khả năng quang xúc tác TiO2/g-C3N4 phân huỷ MB dưới điều kiện ánh sáng khả kiến.
-
2.2. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
-
2.2.1. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu
- Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD)
- Phương pháp chụp ảnh qua kính hiển vi điện tử quét (SEM)
- Phương pháp phổ năng lượng tia X (EDX)
- Phương pháp đo đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ nitrogen
- Phương pháp quang điện tử tia X (XPS)
- Hiển vi điện tử truyền qua (TEM)
- Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại - khả kiến (UV-Vis DRS)
- Phổ hấp thụ tử ngoại – khả kiến (UV-Vis)
- Phổ hồng ngoại (FTIR)
- Phổ Raman
- 2.2.2. Phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC)
- 2.2.3. Sắc ký lỏng hiệu năng cao ghép nối khối phổ (HPLC-MS)
- 2.2.4. Phương pháp volt-ampere hòa tan
-
Chương 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
-
3.1. NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU ZIF-67/g-C3N4 VÀ ỨNG DỤNG TRONG PHÂN TÍCH ĐIỆN HÓA XÁC ĐỊNH DCF TRONG NƯỚC TIỂU
- 3.1.1. Tổng hợp vật liệu ZIF-67/g-C3N4
-
3.1.2. Phân tích điện hóa DCF bằng (5/5)ZIF-67/g-C3N4
- 3.1.2.1. Phép đo CV trên điện cực biến tính khác nhau
- 3.1.2.2. Ảnh hưởng của pH
- 3.1.2.3. Ảnh hưởng của tốc độ quét
- 3.1.2.4. Khoảng tuyến tính, giới hạn phát hiện
- 3.1.2.5. Độ lặp lại
- 3.1.2.6. Ảnh hưởng của các chất cản trở
- 3.1.3. Phân tích mẫu thật
-
3.2. NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU ZIF-67/Fe2O3/g-C3N4 VÀ ỨNG DỤNG ĐỂ BIẾN TÍNH ĐIỆN CỰC TRONG PHÂN TÍCH ĐIỆN HÓA XÁC ĐỊNH AO TRONG THỰC PHẨM
- 3.2.1. Tổng hợp vật liệu ZIF-67/Fe2O3/g-C3N4
-
3.2.2. Phân tích AO bằng điện cực biến tính ZIF-67/Fe2O3/g-C3N4
- 3.2.2.1. Khảo sát đặc tính điện hóa của các loại điện cực
- 3.2.2.2. Khảo sát ảnh hưởng của lượng vật liệu
- 3.2.2.3. Ảnh hưởng của pH
- 3.2.2.4. Ảnh hưởng của tốc độ quét
- 3.2.2.5. Khảo sát ảnh hưởng của chất cản trở
- 3.2.2.6. Đánh giá độ lặp lại, khoảng tuyến tính và LOD
- 3.2.3. Phân tích mẫu thật
-
3.3. NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU TiO2/g-C3N4 VÀ ỨNG DỤNG XỬ LÝ CHẤT HỮU CƠ KHÓ PHÂN HUỶ DƯỚI ÁNH SÁNG KHẢ KIẾN
- 3.3.1. Tổng hợp phức peroxo-hydroxo titanium tan trong nước
- 3.3.2. Tổng hợp composite TiO2/g-C3N4
-
3.3.3. Hoạt tính xúc tác quang phân hủy MB của TiO2/g-C3N4
- 3.3.3.1. Động học phân hủy chất màu MB
- 3.3.3.2. Ảnh hưởng của pH và các chất bắt gốc tự do
- 3.3.3.3. Con đường phân hủy quang xúc tác MB
- 3.3.3.4. Cơ chế phân hủy MB
- 3.3.3.5. Khả năng tái sử dụng TiO2/g-C3N4
- 3.3.3.6. Hoạt tính quang xúc tác phân hủy một số chất màu
-
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ