NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ BIẾN TÍNH VẬT LIỆU CƠ KIM HKUST-1 LÀM XÚC TÁC CHO PHẢN ỨNG CHUYỂN HOÁ 4-NITROPHENOL THÀNH 4-AMINOPHENOL
Hoá học
Luận án tập trung vào nghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu cơ kim HKUST-1 nhằm phát triển xúc tác hiệu quả cho phản ứng chuyển hóa 4-nitrophenol (4-NP) thành 4-aminophenol (4-AP). 4-NP là chất gây ô nhiễm bền vững và độc hại, trong khi 4-AP là tiền chất quan trọng trong công nghiệp dược phẩm. Tuy nhiên, các phương pháp tổng hợp HKUST-1 hiện có thường gặp hạn chế về độ tinh thể, độ bền nhiệt và hiệu suất, cũng như thiếu các nghiên cứu về vật liệu này từ nguồn đồng thân thiện môi trường và ứng dụng làm xúc tác khử 4-NP.
Mục tiêu chính của đề tài là nghiên cứu có hệ thống các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp HKUST-1 để tạo ra vật liệu có độ bền nhiệt, diện tích bề mặt riêng và hiệu suất cao. Đồng thời, nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình biến tính HKUST-1 và khảo sát hoạt tính xúc tác của HKUST-1 sau khi biến tính với kim loại trong phản ứng khử 4-NP thành 4-AP có mặt NaBH4.
Điểm mới của luận án bao gồm việc tổng hợp thành công HKUST-1 từ nguồn đồng Cu(OH)2 bằng phương pháp nhiệt dung môi trong dung môi ethanol/nước với điều kiện đơn giản, đạt độ bền nhiệt cao (450 °C), diện tích bề mặt riêng lớn (1.468 m²/g theo BET) và hiệu suất 98,7%. Luận án cũng đã nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình biến tính Pt trên HKUST-1 và tìm ra hàm lượng Pt tối ưu là 2%.
Kết quả khảo sát toàn diện hoạt tính xúc tác của HKUST-1 biến tính 2% Pt cho thấy phản ứng khử 4-NP thành 4-AP đạt độ chuyển hóa 88,6% và độ chọn lọc 99,8% dưới các điều kiện tối ưu là nhiệt độ 15 °C, thời gian 60 phút và tỉ lệ 4-NP/NaBH4 = 1/5. Vật liệu xúc tác HK-Pt 2% còn thể hiện khả năng tái sử dụng tốt, với hiệu suất chỉ giảm 1,5% sau 3 lần tái sử dụng. Các đặc trưng cấu trúc và tính chất của vật liệu tổng hợp và biến tính đều được khẳng định bằng các phương pháp hóa lý hiện đại. Luận án đã đóng góp vào việc phát triển một quy trình tổng hợp đơn giản, hiệu quả và thân thiện môi trường cho vật liệu xúc tác HKUST-1 ứng dụng trong tổng hợp tiền chất hóa dược.
Luận án gồm 117 trang, ngoài phần Mở đầu và Kết luận, luận án được chia làm 3 chương nội dung chính:
Chương này trình bày tổng quan về vật liệu MOFs, vật liệu HKUST-1, tổng hợp và ứng dụng của vật liệu HKUST-1, phản ứng khử 4-NP, đánh giá động học của phản ứng, cơ chế phản ứng, các yếu tố ảnh hưởng tới phản ứng, xúc tác các hạt nano kim loại và ứng dụng trong phản ứng khử 4-NP.