NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO ĐIỆN CỰC, ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC, KỸ THUẬT GHÉP NỐI HỆ ĐIỆN HÓA VỚI SẮC KÝ KHÍ ĐỂ PHÂN TÍCH CÁC SẢN PHẨM CỦA PHẢN ỨNG KHỬ CÁC HỢP CHẤT CHỨA NITROGEN
Hóa phân tích
Luận án này tập trung giải quyết thách thức trong việc chuyển hóa nitrogen thành ammonia (NH3) bằng phương pháp điện hóa, một giải pháp tiềm năng thay thế quy trình Haber-Bosch truyền thống tốn năng lượng. Hiện tại, quá trình khử điện hóa nitrate (NO3RR) và nitrogen (NRR) thành NH3 còn gặp phải vấn đề về hiệu suất chuyển hóa thấp, động học chậm và tính cạnh tranh cao từ phản ứng phụ tạo khí H2, dẫn đến hoạt tính xúc tác và độ chọn lọc kém, thường phụ thuộc vào các kim loại quý đắt tiền.
Mục tiêu chính của luận án là chế tạo và đặc trưng điện cực nano đồng hình cầu (Cu-nanosphere) để đánh giá hoạt tính xúc tác của nó trong quá trình khử điện hóa nitrate và nitrogen. Đồng thời, nghiên cứu phát triển một hệ thống ghép nối điện hóa với sắc ký khí (EC-GC) để phân tích chính xác các sản phẩm khí của phản ứng. Các nội dung nghiên cứu bao gồm việc chế tạo và đánh giá cấu trúc, đặc tính điện hóa của Cu-nanosphere, cùng với việc thiết lập và tối ưu hệ thống EC-GC để phân tích các khí H2 và N2.
Kết quả nghiên cứu cho thấy, điện cực Cu-nanosphere được chế tạo bằng phương pháp mạ điện đơn giản, có diện tích bề mặt hoạt động điện hóa lớn hơn đáng kể so với điện cực Cu thông thường. Điện cực này thể hiện hoạt tính xúc tác vượt trội cho cả phản ứng khử nitrate và nitrogen thành NH3, với hiệu suất và độ chọn lọc cao hơn. Cụ thể, Cu-nanosphere cho tốc độ tổng hợp NH4+ từ NO3RR cao hơn khoảng 2 lần và hiệu suất Faraday cho NH4+ từ NRR đạt tối đa 41,6%, cao hơn đáng kể so với điện cực Cu nguyên bản.
Hệ thống ghép nối EC-GC đã được xây dựng thành công và tối ưu, cho phép phân tích trực tiếp và chính xác các sản phẩm khí (H2, N2) của phản ứng điện hóa. Các phương pháp phân tích khí H2 và N2 đã được khảo sát, lựa chọn điều kiện tối ưu và đánh giá độ tin cậy cao, đáp ứng yêu cầu phân tích với khoảng nồng độ rộng. Luận án đã đánh giá được tất cả các sản phẩm của phản ứng khử nitrate (H2, N2, NH4+, NO2-), đạt tổng hiệu suất Faraday xấp xỉ 100%, khẳng định độ tin cậy của phương pháp phân tích.
Những đóng góp mới của luận án bao gồm việc lần đầu tiên chế tạo thành công Cu-nanosphere với hoạt tính xúc tác vượt trội cho NO3RR và NRR tạo NH4+, cũng như xây dựng và ứng dụng thành công hệ thống ghép nối EC-GC để phân tích sản phẩm khí, mở rộng tiềm năng ứng dụng của điện cực Cu-nanosphere trong tổng hợp NH3 bằng điện hóa.